负载V-O2-还原剂体系中苯羟基化制苯酚的研究

来源 :辽宁师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:ggb1977
下载到本地 , 更方便阅读
声明 : 本文档内容版权归属内容提供方 , 如果您对本文有版权争议 , 可与客服联系进行内容授权或下架
论文部分内容阅读
苯酚是一种重要的有机化工原料,传统的合成方法中普遍存在生产流程长,原子利用率低,对空气造成污染等缺点。直接羟基化苯制苯酚,只需一步就可制得苯酚,更符合绿色化学的观念。但是苯环上C-H键能很高不易直接活化,因此直接将羟基引入苯环具有很大的挑战性。本文旨在优化反应条件,研究在分子氧氧化苯制苯酚的反应中有效的还原剂,提高苯转化率和苯酚的选择性。采用溶胶凝-胶法制备的V/SiO2为催化剂,O2为氧化剂,对比了几种还原剂在不同温度下对苯羟基化制苯酚反应的影响。结果显示,还原剂的还原性能受反应温度的影响很大。在该体系中对苯醌也是一种有效的还原剂,反应中与对苯二酚可以相互转化。温度对样品中钒物种的溢出率有明显影响。实验表明,该反应以多相催化为主。使用不同还原剂均有双氧水产生,表明该反应为类芬顿反应。考察了钒担载量、还原剂用量对反应的影响。结果显示以对苯二酚为还原剂的反应中,在最优反应条件下(V/SiO2(5wt.%)0.1g,3mmol对苯二酚,苯1ml,乙酸7ml,O21MPa,温度120℃,反应时间10h)苯酚收率为14.3%,选择性为100%。以SiO2-Al2O3为载体,采用浸渍法合成双金属V-M/SiO2-Al2O3(M=Cu、Fe、Cr、Co)。样品中引入第二种金属组分,以提高样品在分子氧氧化苯制苯酚反应中的催化性能,结果表明铜金属助剂的加入对钒物种有一定的协同作用。考察了不同还原剂对反应的影响,结果显示以对苯二酚为还原剂在高温下对催化剂的协同催化作用影响最大。以对苯二酚为还原剂的反应中苯酚的收率由不含铜的V/SiO2-Al2O3的6.6%提高到了12.8%(V-Cu/SiO2-Al2O3)。对催化剂进行了IR、TPR、TEM等表征,表明铜的掺杂使催化剂活性组分更好的分散在载体表面。
其他文献
在全球气候变暖的背景下,关于环境保护意识的建立和控制减少二氧化碳的排放量问题越来越受到各国政府的重视。研究表明,当前我国二氧化碳的排放量已经位居世界前列,并已于200
【正】 (一) 一九八二年春,舟山岛西部的定海县石礁公社东方大队窑厂附近发现东周青铜鎒和青铜锸二件农具,在该处地点中还发现许多夹沙陶及印纹硬陶片。我们继而对这一出土现
【正】 近几年来,关于铜鼓的综合性研究渐趋广泛,资料积累不断丰富。现就我馆收藏的一件铜鼓略作考证,以便为研究我国铜鼓的流传和发展提供资料。该鼓为解放初期在民间收集。
选取2016年上海证券交易所所有的中国上市公司,按照传统的分类方法对其进排名,分成优、良、差三大类,然后在每一类中随机地选取100名上市公司作为研究对象,建立以三类上市公
食管肿瘤是我国常见病,内镜下治疗食管肿瘤已经被广泛应用于临床,随着内镜器械及技术的进步,内镜下黏膜剥离术(endoscopic submucosal dissection,ESD)作为一项新兴的技术已
政府成本会计兴起于20世纪90年代席卷西方国家的新公共管理运动,特别是新绩效预算改革提出了对政府成本的信息需求,当前我国的政府治理、财政预算改革、建立责任政府都提出了
在哥白尼创立日心说500周年、人类爆发第一次世界大战100周年的特殊历史时刻,人类迎来了第二个“国际幸福日”。 2012年6月,第66届联合国大会一致通过决议,决定将每年3月20日定
船舶管理有两部分组成,一部分是硬件,就是船舶;另一部分是软件,就是船员的管理.船舶的安全事故80%以上是人为造成的,那么我们怎样才能管理好船舶,最关键的就是一个理字,有了理
【正】 1979年10月,江苏省吴县境西滨临太湖的光福镇南上淹湖畔,在基建施工中,出土了一批石犁。这类石犁的形制较大,若等腰三角形,特别是在这些犁上,还残留着各种各样的“刻