【摘 要】
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氢能作为一种高效、零排放的燃料,被认为是未来可持续能源体系中解决全球能源和环境问题的重要能源载体。通过能量耦合电化学途径分解水生产高纯度氢气,作为未来可持续发展的重要技术。目前限制水电解大规模推广应用的关键在于其生产过程中所需的电能消耗很大,所以必须研发出低成本、高能效的电催化剂,以减少反应能量的损失。铂是目前最理想的析氢催化剂,但因其成本高,储量小而受到其广泛应用的制约。金属Ir具有与Pt（ΔG
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氢能作为一种高效、零排放的燃料,被认为是未来可持续能源体系中解决全球能源和环境问题的重要能源载体。通过能量耦合电化学途径分解水生产高纯度氢气,作为未来可持续发展的重要技术。目前限制水电解大规模推广应用的关键在于其生产过程中所需的电能消耗很大,所以必须研发出低成本、高能效的电催化剂,以减少反应能量的损失。铂是目前最理想的析氢催化剂,但因其成本高,储量小而受到其广泛应用的制约。金属Ir具有与Pt（ΔGH*=-0.09 eV）更为接近零的吸附吉布斯自由能（ΔGH*=0.03 eV）。理论上,Ir也是理想的析氢（HER）催化剂。本论文基于Ir催化剂的特点,以减少贵金属Ir的负载为目的,同时提高其HER活性,制备出不同IrxM（1-x）Oy（M为过渡金属）催化剂,并深入探讨IrxMn（1-x）Oy催化剂的析氢活性,通过在IrxMn（1-x）Oy催化剂表面微量修饰Ru进一步改善其析氢性能,最终得到了一种具有高活性、良好稳定性的催化剂。本论文的主要研究内容如下:（1）为了全面了解Ir基催化剂的析氢性能,采用热分解法将Ir与过渡金属（Mn、Ni、Co、Ti、Fe、Cu、Zn）结合制备成复合氧化物电极,其中Ir负载量为10μg cm-2。电化学活性顺序为IrxFe（1-x）Oy＜IrxNi（1-x）Oy＜IrxTi（1-x）Oy＜IrxCo（1-x）Oy＜IrO2＜IrxCu（1-x）Oy＜IrxZn（1-x）Oy＜IrxMn（1-x）Oy,其中IrxMn（1-x）Oy、IrxCu（1-x）Oy和IrxZn（1-x）Oy电极的活性相对IrO2活性提高。当超电势为100 mV时,IrxMn（1-x）Oy电极的活性为41.08 mA cm-2,是IrO2电极的2.89倍,IrxZn（1-x）Oy电极的活性(24.5mA cm-2)是IrO2电极的1.72倍。IrxCu（1-x）Oy电极的活性(17.27 mA cm-2)是IrO2电极的1.21倍。活性的提高原因可能是催化剂形貌或电子结构的改变。（2）为了深入分析IrxMn（1-x）Oy复合氧化物电极活性优异的原因,采用热分解法制备了不同比例的IrxMn（1-x）Oy复合氧化物电极,分别从物理表征和电化学表征两方面进行证明。首先通过考察催化剂的晶相结构,通过XRD表征表明IrxMn（1-x）Oy（x=0.2）催化剂活性良好的原因是形成了新的活性中心Ir Mn3。XPS数据表明,当Ir含量为20%时,Ir和Mn发生了电子转移,进一步调节了Ir表面氢吸附自由能。当超电势为150 mV时,IrxMn（1-x）Oy（x=0.2）电极活性是IrO2的2.64倍,同时具有良好的水解离性能。（3）为了提高IrxMn（1-x）Oy（x=0.2）催化剂在碱性体系中的HER性能,在IrxMn（1-x）Oy（x=0.2）催化剂表面修饰Ru。通过XPS表征发现Ru@IrxMn（1-x）Oy电极中Ru和Ir之间存在明显的电子转移,导致Ru的价态降低,Ir的价态升高,进一步调节了Ru表面氢吸附自由能,最终促进催化剂析氢活性提高。在碱性体系中,当超电势为200 mV时,Ru@IrxMn（1-x）Oy电极的活性是55.8 mA cm-2,远高于IrxMn（1-x）Oy电极(11.7 mA cm-2)。在酸性体系中Ru@IrxMn（1-x）Oy电极的活性也得到了进一步增强,当超电势为150 mV时,Ru@IrxMn（1-x）Oy电极的电流密度为136.8 mA cm-2,远高于IrxMn（1-x）Oy电极(110.5 mA cm-2)。
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