含新结合相的梯度扩散薄膜技术对水体中磷的原位富集与测定研究

来源 :安徽建筑大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zouyuefu
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梯度扩散薄膜技术(Diffusive Gradients in Thin Films Technique,DGT)是近年来应用于自然水体、沉积物和土壤中活性磷原位测定的一种新技术。本论文对结合相进行创新,分别采用含碱式碳酸镁、氢氧化镁、磷酸根离子印迹聚合物的聚丙烯酰胺凝胶膜为DGT的结合相,探讨了初始浓度、放置时间、温度、pH以及离子强度对组装后DGT吸附性能的影响,并应用于自然水体及沉积物中,探究其实际测定性能,结果如下:(1)碱式碳酸镁的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,洗脱液为10mL,0.25mol/L的H2SO4,洗脱率为85%±5%。组装后DGT对磷的测定不受溶液pH(4.10-9.15)和离子强度(0.001-0.05mol/L)的影响。在温度25°C,pH=7.00,磷初始浓度为2mg/L时,该DGT对磷的最大吸附容量为20.4μg。初始磷浓度为0.001-20mg/L时,新DGT测定值与磷钼蓝比色法测定值一致。方法对磷的检出限为102.4ng/L。将碱式碳酸镁-DGT和商品化Ferrihydrite-DGT应用于合成海水、厦门近岸海水、易海、巢湖水和南淝河中的对比研究结果可知,碱式碳酸镁-DGT能更准确测定不同水体中磷浓度。(2)氢氧化镁的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,该氢氧化镁为煅烧后的氧化镁原位水化而成。扫描电镜分析可知结合膜表面Mg(OH)2颗粒分布均匀,颗粒半径约≤5.0微米。洗脱液为10mL,2.0mol/LNaOH,洗脱效率为72%±5%。在22-38°C下,Mg(OH)2-DGT对磷的累积量随着温度的升高也跟着增加。Mg(OH)2-DGT在pH3.02-7.98,离子强度1μmol/L-0.3mol/L范围内,对DGT富集磷的能力影响不显著。方法对磷的检出限为90.7 ng/L。存储时间为0.5-12月,Mg(OH)2-DGT持续保持对磷的吸附能力,而Ferrihydrite-DGT在存储时间大于6个月后,吸附能力明显下降。Mg(OH)2-DGT和商品化的Ferrihydrite-DGT应用于合成海水、易海、巢湖水和南淝河沉积物中的对比研究结果可知,Mg(OH)2-DGT更能准确测定不同水体或沉积物间隙水中的磷浓度。(3)磷酸根离子印迹聚合物(MIPs)的聚丙烯酰胺凝胶膜作为DGT的结合相,洗脱液为5mL,1.0mol/L KOH,洗脱率为70.4%±5%。在22-52°C下,MIPs-DGT对磷的累积量随着温度的升高也跟着增加。MIPs-DGT在pH 2.83-9.13,离子强度0.0001mol/L-0.1mol/L范围内,对DGT富集磷的能力影响不显著。MIPs-DGT相比NIPs-DGT对磷酸根离子专一性识别,保持高的吸附能力。在0.1-6.0 mg/L磷浓度范围内,MIPs-DGT测定值与理论计算值显著线性相关。MIPs-DGT和NIPs-DGT应用于巢湖水中,研究结果表明MIPs-DGT能专一性捕捉实际水体中的磷酸根离子,保证了MIPs-DGT应用于水体中对磷浓度测定的准确性。
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