【摘 要】
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随着化石能源的过度使用,造成的环境污染、温室效应等问题愈发严重。氢能作为一种高能量密度、绿色环保的能源,是替代化石燃料的理想能源之一。在诸多制氢工艺中,电解水产氢具有广阔的发展前景。电解水反应包含析氢（HER）与析氧反应（OER）。目前,贵金属电催化剂仍然占据着电极材料中的主导地位,但由于材料稀有、高成本等因素,严重阻碍了电解水制氢的产业化发展。当前,研究人员虽然也研发了一些非贵金属基电催化剂用于
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随着化石能源的过度使用,造成的环境污染、温室效应等问题愈发严重。氢能作为一种高能量密度、绿色环保的能源,是替代化石燃料的理想能源之一。在诸多制氢工艺中,电解水产氢具有广阔的发展前景。电解水反应包含析氢（HER）与析氧反应（OER）。目前,贵金属电催化剂仍然占据着电极材料中的主导地位,但由于材料稀有、高成本等因素,严重阻碍了电解水制氢的产业化发展。当前,研究人员虽然也研发了一些非贵金属基电催化剂用于电解水制氢,然而这些催化剂的稳定性和催化活性亟待提升。本课题通过界面构建,在镍钴泡沫（NCF）上一步原位制备电催化剂材料,并探究催化剂生长条件、物化结构、电解水性能三者之间的关系,相关研究如下:（1）此方法提出了在NCF上通过一步高温磷化靶向合成稳定的Ni5P4-Co2P纳米线催化剂,其直径和长度分别约为20和1500 nm。基于独特的物化结构及界面效应,使催化剂能够在碱性介质中表现出优秀的电催化活性与稳定性。在1.0 M KOH溶液中,当驱动Ni5P4-Co2P/NCF的电流密度为10和1000 m A cm-2时,过电位仅为21和267 m V,优于Pt/C电极性能。此催化剂的Tafel斜率仅为23 m V dec-1,具有更快的反应动力学。同时,在10 m A cm-2电流密度下产氢速率为2.4 mmol h-1,优于已报道的电催化剂。进一步,Ni5P4-Co2P/NCF经过10000次CV循环测试和250 m A cm-2高电流密度驱使下进行100 h的HER反应后,仍具有良好的电解水性能,表现出超稳定性电催化过程。相关分析表明,Co2P（303）晶面的轴向生长是形成纳米线的重要推动力。（2）通过一步水热法,在NCF上原位合成多相NiCoSxSey纳米片催化剂。单个纳米片中的多个异质界面可作为高效电解水的活性位点,提升纳米片电催化性能。在1.0 M KOH溶液中,当电流密度为10和1000 m A cm-2时,纳米片的HER过电位分别仅为39和345 m V,在OER中的过电位分别为235和427 m V。同时,在10 m A cm-2的电流密度下,其产H2和产O2速率分别为2.11和1.07 mmol h-1,超过大多数报道电极材料的催化性能。进一步,催化剂在经过一万次CV循环测试和100 h高电流密度的I-t测试后其表观形貌和结构未发生改变,表现出良好的稳定性。更重要的是,此方法提出了一项基于过渡金属一步原位制备多相纳米电极材料的新方法,可扩展应用到更广泛的其他催化体系构建中,科学意义重大。
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