介孔Al2O3负载型催化剂上CO、CH4催化燃烧性能研究

来源 :北京化工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:jackluyl
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一氧化碳是燃烧过程中产生的重要污染物之一,在大气层中分布广泛。大气中一氧化碳主要来自于内燃机排气、发电厂、工业和家庭日常生活中化石燃料的燃烧,如果未经处理就将其直接排放到大气中,势必会造成环境污染,并且严重威胁人类的健康和生命安全。所以降低一氧化碳的含量很有必要。甲烷作为沼气、天然气的主要成分,在自然界中分布非常广泛,可以用作气体燃料及制造氢、一氧化碳、炭黑等的原料,甲烷具有较高的热值并且含碳量少从而可以减少大气中二氧化碳的排放量,因此,将甲烷作为燃料的替代能源具有很大的潜在应用价值和环保意义,而催化燃烧是实现甲烷高效燃烧的最有效方式。由于介孔氧化铝具有较高的比表面积、规整的孔道结构,良好的水热稳定性,可以将其作为载体应用于催化领域。近年来,将一些过渡金属及其氧化物负载到介孔氧化铝上,并制备出具有较高活性的催化剂已成为研究的热点。本文采用溶剂挥发法(SE)、水热合成法(ST)、沉淀法(PR)以及陶瓷法(CE)分别制备了具有不同晶貌、孔结构和比表面积的氧化铝载体,利用真空旋转蒸发法将活性钻和铁组分分散在各种氧化铝表面,分别得到一系列的Co/Al2O3和Fe/Al2O3催化剂,并将其分别应用于一氧化碳和甲烷的催化燃烧反应。催化剂的理化性能通过X-射线衍射、氮气吸附脱附、透射电镜和X-射线光电子能谱等手段进行表征。研究发现:载体的恰当选择对催化剂的活性具有很大的影响作用。在一氧化碳的催化燃烧体系中,通过SE方法获得的催化剂表现出了最佳的活性,在30000h-1的空速下,350℃即可实现CO的完全转化。这主要归结于该催化剂具有长程有序的介孔结构、较高的比表面积和相对较大的孔径,有利于活性组分的分散,且表面钻主要以高活性的C0304形态存在;在甲烷的催化燃烧体系中,通过ST法得到的催化剂表现出了最佳的活性,在600℃时,甲烷的转化率即可达到90%以上,主要归功于该催化剂具有较高的比表面积,有利于活性组分的分散,且表面铁以较高价态(Fe2O3)形式存在,活性相对较高。
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