MFC还原烟气脱硫脱硝产物Fe(Ⅱ)EDTA-NO/Fe(Ⅲ)EDTA和硫酸盐

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利用微生物脱除烟气中的NOx和SO2具有运行成本低、反应条件温和、无二次污染物等优势,络合吸收-生物还原烟气脱硝技术(BioDeNOx)和生物法烟气脱硫技术(Bio-FGD)作为较为成熟的微生物烟气脱硫脱硝技术近年来受到广泛关注,而微生物燃料电池(MFC)技术在污水处理领域已经进行了大量研究工作。在已经提出的络合吸收-生物还原同时脱硫脱硝的基础上,本研究提出将MFC与上述脱硫脱硝技术相结合,构建双室MFC,在阳极室实现脱硫产生硫酸盐的生物转化,在阴极室实现烟气络合脱硝产生的Fe(II)EDTA-NO和Fe(III)EDTA的生物转化并再生络合剂Fe(II)EDTAo阳极室以乙酸钠(CH3COONa)为底物,阴极室以Fe(II)EDTA-NO和Fe(III)EDTA为电子受体时,Fe(II)EDTA-NO去除率达到90%以上,Fe(III)EDTA的还原率约为30%。而当阴极室只含有Fe(III)EDTA时,其还原率可达到60%左右。不溶的阴极电极是微生物还原Fe(III)EDTA过程的唯一电子供体。反硝化微生物既可以从阴极直接获得电子,也可通过氧化溶液中的Fe(II)EDTA而获得能量的铁自养反硝化过程将Fe(II)EDTA-NO还原,这个过程是导致二者共存体系中Fe(III)EDTA还原率较低的重要原因。在二者共存体系中,Fe(II)EDTA-NO和Fe(III)EDTA对彼此的生物还原过程具有抑制作用,且前者对后者的抑制更为明显。阴极室的微生物群落分析显示,变形菌门尤其是p-变形菌在阴极的生物群落中占据主导地位。利用含有硫酸盐还原菌(SRB)和硫氧化细菌(SOB)的污泥做为MFC阳极室的接种源,在系统连续运行条件下,阳极室的硫酸盐去除率为56~65%,阴极室中的Fe(II)EDTA-NO几乎全部除去,Fe(III)EDTA的还原率为36~42%。批式实验表明硫化物在SOB的作用下在阳极室被氧化并将产生的电子传递到阴极参与还原反应。在阳极体系内硫酸盐首先被SRB还原为硫化物,随后硫化物在SOB的作用下以阳极为电子受体被氧化为单质硫,同时产生的电子通过外电路传递到阴极参与Fe(II)EDTA-NO和Fe(III)EDTA的还原。此外在阳极室单独含有乳酸钠的条件下,阴极室中Fe(II)EDTA-NO和Fe(III)EDTA还原过程依旧会进行。当阳极液中乳酸钠与硫酸盐的比值(substrate/sulfate)较高时,溶液中硫化物的电化学氧化过程被抑制使得硫化物会发生一定程度的积累。恒电位实验表明,随着阳极电势的升高硫化物氧化速度不断加快,当阳极电势低于-600 mV (vs Ag/AgCl电极)时硫化物则不会发生氧化反应。
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