高强度刺激响应与可愈合水凝胶的制备及其性质研究

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水凝胶是一种具有三维网络结构的高分子材料,具有良好的亲水性和生物相容性,在药物释放、组织工程、人工软骨材料、刺激响应性材料等领域具有良好的应用前景。本文中,我们采用不同的原料和方法制备了两种具有特殊性能的水凝胶,主要研究内容和结论概括如下:(1)采用两步法制备了pH响应的高强度双网络水凝胶,凝胶由硼酸盐交联的羟丙基胍胶网络(HPG)和共价交联的聚丙烯酰胺网络(PAAm)组成。基于双网络水凝胶的能量耗散机制,利用硼酸根(B(OH)4-)能与HPG上的顺式羟基交联的特性,以硼酸盐交联的HPG网络作为第一网络,PAAm作为第二网络,制备的DN水凝胶具有优良的机械性能,断裂强度可以达到843 kPa,断裂伸长率达到1400%。此外,在不同的pH条件下,硼酸盐水解产生的B(OH)4-浓度不同,使HPG网络的交联密度发生变化,凝胶显示出独特的pH响应性。相较于其他已经制备的响应性凝胶,HPG/PAAm凝胶以双网络理论为基础,通过HPG网络的引入,在具有优异的机械性能的同时实现了pH响应性。(2)前期工作制备的HPG/PAAm凝胶具有优异的机械强度和pH响应性,但由于硼酸根与顺式羟基交联的弱可逆性以及PAAm链的化学交联,凝胶只是在小形变过程中显示弱的可恢复性,并不具备宏观的可愈合性。因此,我们在第二个实验体系中作出了新的探索,制备出新型的羟丙基胍胶/N,N-二甲基丙烯酰胺(HPG/PDMA)凝胶,显示高效快速的愈合性能。HPG网络通过链上的羟基之间的氢键形成,PDMA网络在没有化学交联剂的情况下自交联形成,与此同时,HPG网络与PDMA网络之间还存在物理交联作用。基于纳米吸附作用,使用纳米二氧化硅作为可逆交联点,凝胶在室温下可以完全愈合,在2 h时愈合率可以达到102%。
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