沉积物中DOM的释放特性及与Cu、Pb的结合机制研究

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溶解性有机质(DOM)广泛分布于土壤和水环境中,是土壤和水环境中的重要组成部分,能够和重金属以及有机污染物结合,改变有机污染物和重金属的迁移转化性能。在湿地环境中,淹水后土壤和沉积物中DOM的释放是水体中DOM的重要来源,探明沉积物DOM的释放特性和DOM与重金属的结合机制,对于湖泊沉积物重金属污染治理具有重大意义。本文以鄱阳湖湿地沉积物为研究对象,采用静态模拟实验,结合三维荧光光谱探讨了不同溶解氧水平和不同Cu、Pb浓度下,沉积物中DOM释放的光谱特性,通过测定UV254和TOC表征DOM释放通量;通过三维荧光光谱和GC-MS,分析了沉积物中DOM的来源和组成特征;运用淬灭滴定实验结合络合模型,探究了Cu、Pb和沉积物DOM的络合机制,计算出其络合常数,并且用模型物对络合模型中的假设进行了验证。主要研究结果如下:(1)随着时间的增加,DOM的释放量逐渐增加,在240 h时达到最大值并稳定。随着溶解氧水平的增加,DOM的释放量先减小后增加,在溶解氧为0%和100%时,累积释放量较大。不同溶解氧水平下,吴城沉积物释放到上覆水中DOM的荧光峰为C峰和T峰,湖口沉积物释放到上覆水中DOM的荧光峰为C峰、T峰和B峰,梅溪沉积物释放到上覆水中DOM的荧光峰为A峰、C峰和T1峰。除梅溪采样点外,缺氧条件下,释放出来的DOM主要来源于陆源输入,有氧条件下,释放出来的DOM既有陆源输入又有内源产生的新生源DOM。(2)随着外源添加Cu含量的增加,沉积物DOM的释放先升高再降低,Pb和Cu相反。空白对照组中检测到的DOM荧光峰主要是A峰和B峰,外源添加Cu后,检测到的主要是A峰、C峰和T峰,中低浓度Cu实验组中,还检测到土壤类腐殖酸D峰和E峰,外源添加Pb后,检测到的主要是A峰、C峰和T峰,高浓度Pb实验组中,还检测到D峰。加标染毒后,沉积物中释放出来的主要是生物活动产生的新生源DOM。(3)沉积物DOM样品中主要荧光物质特征峰为A峰、C峰和T峰,主要官能团为C-O、Si-O、C=O、P=O、P-O、C=N、N=O、-NH2、N=N和C-Si,主要组成元素为C、H、O、N和Si等。Cu和Pb对DOM中主要荧光峰均有一定的淬灭程度,Cu对A峰、D峰和E峰淬灭强度更高,Pb对B峰、C峰和T峰淬灭强度更高。Cu与DOM主要荧光物质的络合常数为1.84~2.19之间,类酪氨酸B峰最小,类色氨酸T峰最大;Pb的络合常数变化范围为1.50~2.53,土壤类腐殖酸D峰最小,类色氨酸T峰最大。不同DOM模型物与Cu和Pb的络合比不同。
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