【摘 要】
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由于析氧反应(OER)动力学缓慢,工业电解槽实际析水的工作电压通常在1.80V以上,限制了整体反应速率和析水能量转换效率。解决这一问题的一种有效方法是用更快速的小分子氧化反应(取代缓慢的OER。目前,甲醇氧化反应(MOR)和尿素氧化反应(UOR)因其较低的热力学电压而被认为是OER制氢的理想替代品。本文以考虑材料的可控性、材料的原料价格问题和催化剂的导电性三方面因素制备具体二元MOFs多孔纳米结构
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由于析氧反应(OER)动力学缓慢,工业电解槽实际析水的工作电压通常在1.80V以上,限制了整体反应速率和析水能量转换效率。解决这一问题的一种有效方法是用更快速的小分子氧化反应(取代缓慢的OER。目前,甲醇氧化反应(MOR)和尿素氧化反应(UOR)因其较低的热力学电压而被认为是OER制氢的理想替代品。本文以考虑材料的可控性、材料的原料价格问题和催化剂的导电性三方面因素制备具体二元MOFs多孔纳米结构的制备及电化学性能研究。第一部分工作通过简单热解二元Ni Cu(bdc)(ted)0.5前驱体制备了三维球状Ni O-Cu O/Ni Cu超结构纳米催化材料。其MOR电流表面密度为178.3m A/cm~2,在UOR电流密度为10和20m A/cm~2时过电势分别低至为1.398和1.411V。与单金属Ni O/Ni和单金属Cu O/Cu纳米催化材料还有双金属Ni O-Cu O纳米催化材料相比,制备的三维球状Ni O-Cu O/Ni Cu超结构纳米催化材料的电催化MOR/UOR性能有很大地提高。并且在1.0M KOH+0.5M甲醇/尿素溶液中,双功能纳米杂化材料的使用寿命超过了20000s。通过催化剂的表征和电化学测试可以得出的结论是金属氧化物与合金之间能够产生协同作用,在大幅提高电催化效率的同时,还提高了电化学催化剂在甲醇或尿素氧化电解液中的稳定性。第二部分工作延续第一部分方案的设计理念,进一步探讨与研究Ni Cu基MOFs通过煅烧后得到的催化剂材料MOR性能。利用油浴和浸渍两步法代替一步直接水热合成法合成的前驱体,通过热解Cu-HXP前驱体制备了Cu-HXP@NC400纳米复合催化剂。与不掺Cu的HXP碳化材料催化剂相比,制备的Cu-HXP@NC400材料的电催化MOR性能得到极大地提升,相比HXP@NC400材料的甲醇氧化性能提高了近200m A/cm~2,显著提高了催化剂的导电性,进一步证明了双金属复合催化剂比单金属催化剂在煅烧后形成的氧化物/合金纳米复合催化剂性能有很大地提升。
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