超快激光双光子聚合（Two-Photon Polymerization,TPP）由于其真三维制造、纳米级分辨率等优点,在过去20年得到了快速的发展。传统TPP表征大多基于非原位表征,科研人员往往在加工后需要经过繁琐的后处理操作才能对样品进行特性诊断,大大降低了TPP的研究效率。同时TPP加工系统在长时间工作过程中由于多种因素变化,导致其在大规模制造中良品率难以控制,产量受限,这些因素限制了其在科研及工业生产中的应用。相干反斯托克斯拉曼散射（Coherent Anti-Stokes Raman Scattering,CARS）作为一种特殊的非线性光学效应,拥有非标记无损、速度快、分辨率高、衬度高、特异性良好等优势,同时具备强大的原位定量表征能力。但是目前CARS在TPP领域针对原位表征研究较少,更没有实现基于CARS的自动化监控。针对上述问题,搭建了基于CARS的超快激光加工原位自动化监控系统,可在加工过程中直接提供样品的形貌以及聚合程度等结构和材料信息,并基于此进行自动化反馈调控,不仅可辅助研究加工产物CARS强度和聚合程度的关系,为加工提供指导建议,还可在长时间的连续加工过程中,稳定得到所需聚合程度的结构样品。本文主要工作内容如下:（1）搭建了超快激光CARS表征平台,并实现了和TPP加工平台的系统集成,构建了CARS原位自动化监控硬件系统。进行了前向CARS探测装置的设计和选型,以及后续的搭建和测试。该前向探测装置不仅满足使用需求,而且结构紧凑稳定,可方便进行光学显微镜观察和前向原位探测的切换。（2）设计并开发了CARS自动化监控软件,通过多种底层通信协议和仪器驱动,实现了包括相机、振镜、位移台、声光调制器的基本控制模块,进而实现包括扫场成像等表征过程中需要的复杂功能。最后通过与实验室自研的TPP加工软件进行通信,实现了自动化的微纳加工监控等复杂的多仪器联动核心功能,相较于现有研究具有一体化控制、性能优异、扩展维护性好等诸多优势。（3）实验验证了该系统的原位表征和自动化监控能力。原位表征实验表明,该系统可以不经过后处理直接通过CARS信号强度反映样品的形貌及聚合程度信息。另外,通过自动化加工以及CARS监测实验,验证了该系统可以良好地反映加工过程,并自动化获得加工功率与产物CARS强度之间的关系。最后通过自动化反馈实验,表明该系统可自动调节激光加工功率,实现特定聚合程度样品的定制化加工。本文设计并搭建了基于CARS的超快激光加工原位自动化监控系统,首次实现TPP加工与CARS表征的一体化联动与自动化反馈控制,大幅提高超快激光微纳增材制造的研究效率,保证TPP加工环境稳定性,对于TPP技术的发展具有重要意义。