层流预混火焰中碳烟成核和长大过程的实验研究

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碳烟是碳氢燃料不充分燃烧的副产物,对人体和环境有较大的危害。理解碳烟形成的详细生成机理,是构建碳烟动力学模型的基础,对降低碳烟排放具有重要意义。真实的燃烧设备存在复杂的流动和边界条件,不适合碳烟生成机理研究。因此,本研究搭建了火焰结构简单、边界明确的层流预混滞止火焰。综合采用多种实验检测手段,对初生碳烟粒子动力学和粒子形貌结构演变开展了系统的研究,同时采用数值模拟计算了火焰中的气相化学,用来辅助实验探究。首先,对于碳烟成核特性,本论文采用二甘醇粒子计数器测量了成核峰粒径分布,并分析了成核峰峰值尺寸和最小粒子尺寸变化规律,以及成核峰峰值尺寸与初生碳烟数浓度的关系。结果表明第一个成核峰峰值尺寸小于3 nm,其数值大小与初生碳烟粒子数浓度呈现正相关。最小被测量到的粒子尺寸为1.54 nm。同时,本研究还采用颜色观察和测量粒径谱的方式,定量地确定了结构差异大的燃料在宽温度范围内的成烟极限。结果表明,所有燃料的碳烟的ψc-Tmax图都呈现U形,温度对燃料成烟有巨大的影响;在固定温度下,ψc与C/H比呈现负相关。其次,燃料结构和火焰温度对碳烟的成核、增长以及形貌结构有着十分重要的影响,但是关于这方面的系统研究较为匮乏。本研究以直链烷烃和芳香烃为研究对象。一方面,探究了在相同的停留时间下,燃料结构对气相化学、初生粒子动力学和形貌演变的影响,另一方面,在火焰温度相似的条件下,本研究探究了燃料结构对气相化学、初生粒子动力学和碳烟团聚体的形貌结构特性的影响。结果表明,直链烷烃火焰中,乙炔浓度较高,有利于碳烟质量增长,但是成核速率较慢;而芳香烃添加的火焰中,碳烟成核较快且在较短时间发生,但是碳烟质量增长较慢。较强的质量增长会促使碳烟团聚体中的原生粒子直径较大,且团聚体结构较为疏松,而在芳香烃添加火焰中,碳烟团聚体中的原生粒子直径较小,但团聚体结构相对紧凑。最后,为了更深入地理解烟气再循环过程对碳烟生成的影响,本论文探究了CO2的添加对碳烟生成过程中的动力学的影响。同时,通过数值模拟方法,研究了CO2气体影响碳烟前驱物生成的机制。本工作通过实验测量深入地探究了碳烟成核和长大过程,有助于加深对碳烟形成过程的理解。实验数据能用来发展和验证碳烟模型。
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