K对活性炭还原NO用CuO催化剂的助催化作用研究

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氮氧化物(NOx)作为大气污染的主要污染物之一,它的排放给自然环境和人类的健康带来了严重的危害。目前,使用最广泛的NOx脱出方法是选择性催化还原(SCR)技术,但该技术所使用还原剂NH3存在存储、运输困难,易造成二次污染等问题。本文采用活性炭代替氨作为还原剂,同时作为催化剂的载体,研究活性炭负载金属氧化物催化剂中助催化剂K对催化性能和稳定性的影响,以期制备一种对活性炭还原NO具有较高活性和稳定性的活性炭负载金属氧化物催化剂。本文研究了活性炭的种类、制备条件和K的含量对Cu-K-O/AC催化活性炭还原NO反应活性的影响,运用XRD、XPS、低温N2吸附、TPD等技术对催化剂的物化性能进行了表征。结果表明,Cu/K的质量比为2/1时催化剂具有最佳的催化活性和稳定性,2Cu-K-O/AC催化剂在390℃即可将NO完全转化成N2;Cu与K通过协同效应可增强催化剂对NO的吸附,促进碳表面活性位的形成,从而促进活性的提高;K的存在能使催化剂中CuO和低价Cu的浓度维持相对的稳定,从而提高催化剂的稳定性;在400℃,2Cu-K-O/AC催化剂反应5h后NO转化率仍能保持95%以上。使用HN03、H202、H2SO4和HC1的水溶液和空气作为氧化介质对活性炭进行氧化处理,发现改性活性炭表面的物理化学性质会发生很大的变化,其中HN03处理活性炭后,表面的含氧官能团数量有了明显的提高,有利于反应中氧的传递和释放以及Cu物种在活性炭表面的分散。使用2Cu-K-O/AC-N催化剂在310℃即可将NO完全转化成N2,经320℃反应5h后仍表现出较好的催化反应活性。用H202水溶液处理活性炭后制备的2Cu-K-O/AC-H催化剂,K的存在也能明显提高催化剂的操作稳定性。
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