【摘 要】
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荧光纳米测温是指将具有温度依赖荧光特性的材料用于纳米尺度上的远程和高灵敏度热读数的技术,这种温敏材料被称为荧光纳米温度计,该技术在催化反应、细胞生物学、临床前研究和诊断领域有着重要的应用前景。然而荧光纳米温度计在体内应用仍存在着亟待解决的瓶颈问题:激发功率、组织深度和自体荧光等外界条件会影响荧光信号测量的准确性。本文以稀土掺杂氟化物纳米晶为温敏材料,利用稀土离子荧光寿命长的特点进行近红外二区荧光寿
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荧光纳米测温是指将具有温度依赖荧光特性的材料用于纳米尺度上的远程和高灵敏度热读数的技术,这种温敏材料被称为荧光纳米温度计,该技术在催化反应、细胞生物学、临床前研究和诊断领域有着重要的应用前景。然而荧光纳米温度计在体内应用仍存在着亟待解决的瓶颈问题:激发功率、组织深度和自体荧光等外界条件会影响荧光信号测量的准确性。本文以稀土掺杂氟化物纳米晶为温敏材料,利用稀土离子荧光寿命长的特点进行近红外二区荧光寿命测温,能够避开激发功率、组织深度、探针浓度和自体荧光等外界条件的影响,从而极大地提升体内测温的准确性。以Nd3+为敏化离子,Yb3+为发光离子,以808 nm为激发光源,从核壳结构和晶相类型角度出发,围绕提高Yb3+在980 nm处荧光寿命的温度灵敏度和剖析影响灵敏度的内在机制来开展研究,并评估了本文所设计的荧光寿命纳米温度计应用于光热测温可行性。主要研究内容如下:首先,通过热裂解法合成了三种核壳结构（Na YF4:20%Yb,60%Nd@Na YF4,Na YF4@Na YF4:20%Yb,60%Nd和Na YF4@Na YF4:20%Yb,60%Nd@Na YF4）和三种晶相类型（立方相,六方相,四方相）的纳米晶,对比了它们在Yb3+980 nm处荧光寿命的温敏灵敏度,其中三层的核壳结构使得掺杂离子受外界环境的影响小且靠近探测区域,立方相晶体声子能量高,温度升高会引起晶格的剧烈振动,因此最佳的纳米晶结构为立方相Na YF4@Na YF4:Yb3+,Nd3+@Na YF4,灵敏度可达1.8%.℃-1。通过分别调控Na YF4@Na YF4:Yb3+,Nd3+@Na YF4纳米晶的惰性层和活性层的厚度来探究壳层厚度对荧光寿命温度灵敏度的影响与内在机制。研究结果表明,当惰性层厚度从0.5 nm增加至5.0 nm时,温度灵敏度呈现出先上升后下降的趋势,在2.1 nm时达到了最佳灵敏度为1.5%.℃-1,当活性层的厚度从0.91 nm增加至2.83 nm时,温度灵敏度呈现出先上升后下降的趋势,在1.8 nm时,温度灵敏度达到了最佳为1.55%.℃-1。最后,通过分析Yb3+单掺杂纳米晶、Nd3+单掺杂纳米晶以及不同发射波长处的荧光寿命温敏特性论证了Yb3+,Nd3+共掺杂纳米晶中Yb3+向Nd3+的反向能量传递过程对温度灵敏度起着重要作用。对纳米晶进行了时间、冷热循环、不同p H条件、不同浓度下和不同生物组织深度的发光寿命稳定性测试,并将稀土掺杂纳米晶与光热材料（聚多巴胺）结合,在808 nm激光照射下温度可升至51.2℃,相对灵敏度为1.0%.℃-1,说明所设计的荧光寿命纳米温度计在生物体光热治疗领域具有反馈温度的潜力。
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