【摘 要】
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工业生产的发展和人们生活水平的提高,加大了人类对于煤、石油、天然气等化石能源的依赖与需求,而能源转化过程中释放的大量二氧化碳已经成为诱发温室效应最为重要的原因。这
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工业生产的发展和人们生活水平的提高,加大了人类对于煤、石油、天然气等化石能源的依赖与需求,而能源转化过程中释放的大量二氧化碳已经成为诱发温室效应最为重要的原因。这一背景下,减排CO2已成为当今世界的共识,进而成为研究的热点,而化学链燃烧(chemical-looping combustion,简称CLC)作为一种能高效捕集CO2的新型燃烧方式被提出。与传统燃烧技术相比,CLC具有天然的二氧化碳分离属性以及低能耗和低成本特点。化学链燃烧技术的初期研究主要集中在使用气体燃料的化学链燃烧系统,但是,相对于气体燃料,固体燃料作为一种更普遍更廉价的主要能源,也是CO2排放的主要来源之一。化学链氧解耦燃烧(CLOU)作为一种基于固体燃料化学链燃烧的衍生CLC技术被提了出来。然而,在涉及固体燃料的化学链循环过程中,固体燃料转化过程中产生的灰分将在燃料反应器中累积并通过固体循环进入到空气反应器中。虽然灰分可以通过旋风分离器分离,然而由于它的密度远远低于载氧体,会不可避免的沉积在反应系统中。因此,固体燃料衍生灰如何与氧载体反应并影响氧载体的性能是十分值得研究的课题。于此,本文对典型煤灰在CLC/CLOU过程中与CuO/MgAl2O4氧载体之间潜在的相互作用特性进行了实验研究。评估了包括煤灰种类,煤灰含量,循环次数等关键因素的影响规律。采用了XRF,XRD,BET-BJH和SEM-EDS等多种技术来表征含有煤灰时载氧体的变化,且详细评估了灰分的存在对于氧解耦反应动力学的影响。研究获得了如下成果:(1)在氧载体中掺杂含有Fe2O3的煤灰会对氧载体的氧化还原反应起到明显促进作用。在基于Cu基氧载体的CLC过程中,由于部分煤灰中(S2Y和S1H)含有一定量的Fe2O3,其在CLC过程中起到了活性氧载体的作用,导致混合后的样品拥有比纯氧载体更强的载氧能力。(2)在氧载体中掺杂富集Al2O3的煤灰会对氧载体的解耦反应起到明显的抑制作用。在基于Cu基氧载体的CLOU过程中,灰分的存在会导致氧解偶过程中氧载体释氧吸氧转化率明显下降,其原因是煤灰中大量存在的Al2O3会在反应中消耗游离的CuO并生成释氧惰性的CuAl2O4,导致氧载体的释氧吸氧能力明显下降。随着灰分含量增加,样品灰化程度加剧,氧载体的释氧吸氧能力逐渐下降。随着循环次数增加,上述影响变得更加严重。(3)氧载体中煤灰的存在导致释氧反应动力学发生了明显变化。在基于Cu基氧载体的氧解偶联过程中,由于灰分的存在,氧载体的释氧活化能有了明显提高,使得其解耦变得更加困难,并且导致释氧反应类型从缩核模型转变为成核生长模型。
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