随着社会经济的发展，能源短缺成为亟待解决的问题，甲烷水合物（可燃冰）是一种分布广泛、储量丰富且高效清洁的未来新能源。在实验室内研宄其物理、化学特性对将来合理地进行开采和利用尤为关键。基于拉曼光谱技术对物质结构和成分进行定性探测与分析，已广泛应用于生物医学、化工、材料、地质、环境及考古等诸多领域。利用拉曼光谱技术对水合物的研宄，大多集中在对野外或人工样品的检测及海底疑似水合物区的勘探，而对水合物的微观生长机理研宄及水合物定量计算，目前主要还是采用理论计算、计算机模拟或传统实验手段（如测量温度、压力、电阻率、气体流量等）进行研宄。本论文以拉曼光谱技术为手段，针对水合物生长物质传递及相变的细节过程进行实验探宄，采用光谱定量的方法反演水合物生长/分解过程，以期为水合物的动力学机理研宄提供有价值的参考。本论文的主要工作包括以下两个方面：（1）自行制备不同压力条件的含甲烷和硫酸钾溶液的高压毛细石英管装置，利用显微拉曼光谱仪在线观察甲烷水合物生长过程，并总结了毛细管装置中水合物生长过程中的时间和空间规律；（2）建立定量分析的实验方法，获得了封闭体系中计算甲烷水合物含量的经验方程，通过分析生长过程中体系光谱强度和压力的变化，探索水合物生长的微观机理。对水合物生长过程的拉曼光谱特征分析表明，水合物形成临界晶核时与聚集形成可视晶核时的C-H键拉曼光谱存在显著不同，以此作为区分水合物狭义与广义诱导时间的节点，比宏观测量或肉眼观察更加可靠。当水合物分解后在高于相平衡温度下所保持的时间越长，再次降温使水合物生成时所需要的诱导时间便越长，表现出来的“记忆效应”越弱。在毛细管中越靠近气液界面处，水合物最先成核并聚集生长，大小笼中甲烷分子的填充率越高；越远离该聚集区的溶液中，水合物晶体颗粒的密集程度越小，大小笼的不饱和程度也越高。对比反应前后不同位置处溶液中溶解甲烷含量的不同，表明了在水合物生长期，溶解甲烷在水中的扩散速率要低于水合物生长消耗甲烷的速率。以硫酸钾溶液为基质，建立了拉曼光谱强度与溶液浓度的定量关系式，在透明毛细石英管内在线监测硫酸钾溶液体系中甲烷水合物的生长过程，通过光谱强度的变化反演了溶液质量浓度随反应的变化。由于毛细管内体积微小，气-液传递和离子扩散存在较大的不均匀性，计算结果存在较大误差。利用可实时保压取样的离子参数检测装置，重复以上实验并建立了生长过程中甲烷水合物含量与溶液拉曼光谱强度的定量计算关系式。比较了由反应装置内气体甲烷压力的变化和溶液浓度的变化，并由二者分别计算得到釜内甲烷水合物的生成量，计算的水合物总量相当，而在时间上光谱计算结果要落后于气体压力的变化。论文最后在总结了所做工作的基础上，对今后努力的方向做出了展望，并对水合物动力学机理的进一步研宄提出了几点看法。