【摘 要】
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钛酸铋钠(Bi0.5Na0.5TiO3,简称BNT)陶瓷是一种在室温下具有R3c相结构的A位复合钙钛矿铁电材料,具有高居里温度、大的电致应变、良好的弛豫特性和机电耦合性能等特点,有望应用于致动器、滤波器、超声换能器等领域。但是,BNT基陶瓷材料还存在一些问题,如较大的矫顽场和大的应变迟滞,较低的退极化温度（Td）使得陶瓷器件的工作温区较低,限制了 BNT基材料在实际中的应用。因此,本论文以BNT陶
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钛酸铋钠(Bi0.5Na0.5TiO3,简称BNT)陶瓷是一种在室温下具有R3c相结构的A位复合钙钛矿铁电材料,具有高居里温度、大的电致应变、良好的弛豫特性和机电耦合性能等特点,有望应用于致动器、滤波器、超声换能器等领域。但是,BNT基陶瓷材料还存在一些问题,如较大的矫顽场和大的应变迟滞,较低的退极化温度（Td）使得陶瓷器件的工作温区较低,限制了 BNT基材料在实际中的应用。因此,本论文以BNT陶瓷为基体,通过热处理工艺和复合氧化物的方式来提高BNT基陶瓷退极化温度、降低其应变迟滞,并探究其中的作用机理。（1）采用固相反应法制备了0.94Bi0.5Na0.5TiO3-0.06BaTiO3（BNT-6BT）陶瓷,通过不同的热处理方式,研究了淬火对BNT-6BT陶瓷退极化温度的影响及其机理。介电温谱显示空气淬火和液氮淬火后的样品均表现出更高的弛豫-铁电相转变温度（TF-R）,压电常数（d33）随温度变化图显示淬火可以提高BNT-6BT陶瓷的退极化温度。而液氮淬火氧气退火和液氮淬火氮气退火后样品的TF-R又恢复到原来的温度,结合阻抗测试结果推测BNT-6BT陶瓷退极化温度升高的主要原因不是氧空位,而是淬火后引入的内应力。淬火后的陶瓷中存在应力场,其稳定了铁电相的长程序参量,从而提高了退极化温度。（2）采用固相反应法制备了0.97(0.94Bi0.5Na0.5TiO3-0.06BaTiO3)-0.03AgNbO3（BNT-6BT-3AN）陶瓷,在空气中对样品在不同淬火温度进行淬火处理,研究了淬火对BNT-6BT-3AN陶瓷的铁电及压电性能的影响机理。铁电和介电测试证明了遍历性弛豫铁电体BNT-6BT-3AN陶瓷在1000℃以上淬火后会转变为非遍历性弛豫铁电体。600℃退火后,1000℃下淬火的样品恢复为遍历性,而1100℃下淬火的样品依然为非遍历性。XRD精修和Raman测试结果表明淬火不仅可以增加三方相含量和晶格畸变,还可以增加淬火后Bi离子位置的偏移及其周围离子的有序性,从而实现同一组分的样品由遍历性向非遍历性的转变。（3）采用两步固相烧结法制备了0.94Bi0.5Na0.5Ti03-0.06BaTiO3:xZnO（x=0.1,0.2;ZnO粒径分别为纳米级、微米级,形貌为纳米颗粒和纳米棒）复合陶瓷,研究不同粒径和形貌ZnO对BNT-6BT陶瓷压电性能的影响。复合不同粒径和形貌ZnO后均可以提高陶瓷的退极化温度。复合0.1ZnO样品的d33均高于复合0.2ZnO样品的d33。复合陶瓷均出现第二相Zn2TiO4,且第二相并非铁电体,导致BNT-6BT陶瓷铁电性能降低。（4）采用两步固相烧结法制备了0.97(0.94Bi0.5Na0.5TiO3-0.06BaTiO3)-0.03AgNbO3:xZnO（x=0,0.01,0.03,0.05）复合陶瓷,研究复合 ZnO 对 BNT-6BT-3AN陶瓷压电性能的影响。结合XRD和EDS表明ZnO与基体发生化学反应生成第二相Zn2TiO4,且Zn2+固溶进BNT-6BT-3AN基体中。随着ZnO含量的增加,复合陶瓷由遍历性转变为非遍历性,当x=0.05时又表现出较小的负应变。复合ZnO后,第二相附近的晶粒表现出核-壳（P4bm/R3c-R3c）结构,靠近第二相的壳为具有铁电性的R3c相,与远离第二相的核为具有弛豫特性的P4bm相及少量的R3c相,两相之间产生耦合,导致BNT-6BT-3AN在施加电场诱导相变时变形受约束,降低了应变迟滞,并且电致应变具有良好的温度稳定性。
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