【摘 要】
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CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢是一种高效、低能耗的新兴制氢技术。该技术通过在反应过程中原位移除CO2实现反应和分离过程的耦合,从而获得高纯度氢气。复合催化剂因具有传热损失小和传质阻力小等潜在优点,受到广泛关注。但复合催化剂中吸附组分在吸附饱和后需要进行再生,构成反应-再生循环,多次反应-再生循环后复合催化剂的制氢性能显著下降。造成复合催化剂制氢性能下降的原因主要有两点:1.由于Ca O和Ca
【基金项目】
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国家重点研发计划（2019YFC1906804-03）； 山西浙大新材料与化工研究院研发项目（2021SX-FR002）；
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CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢是一种高效、低能耗的新兴制氢技术。该技术通过在反应过程中原位移除CO2实现反应和分离过程的耦合,从而获得高纯度氢气。复合催化剂因具有传热损失小和传质阻力小等潜在优点,受到广泛关注。但复合催化剂中吸附组分在吸附饱和后需要进行再生,构成反应-再生循环,多次反应-再生循环后复合催化剂的制氢性能显著下降。造成复合催化剂制氢性能下降的原因主要有两点:1.由于Ca O和Ca CO3存在两倍的摩尔体积差,复合催化剂的体积在反应中膨胀、再生中收缩。循环往复的体积变化导致结构坍塌、活性位点被包埋,进而造成制氢性能下降。2.复合催化剂的再生常在高温（800-950℃）下进行,严苛的再生环境导致复合催化剂烧结失活。因此,开发高效且稳定的复合催化剂是CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢工艺的核心。为提升复合催化剂的循环稳定性,本文通过构造稳定的惰性框架为复合催化剂提供结构支撑,防止活性位点被包埋,从而在多个反应-再生循环中实现稳定运行。并对反应和再生温度进行优化,减缓各组分的烧结,进一步提高复合催化剂的循环稳定性。最后针对有效降低复合催化剂再生温度的方法进行研究。本文主要研究内容及结论如下:（1）采用改进的分步溶胶凝胶法制备出高活性、高循环稳定性的Ni-Al2O3/Ca O-Ca Zr O3复合催化剂。耐高温的惰性组分Ca Zr O3以交联的结构高度分散在复合催化剂中,为循环过程中体积的变化提供稳定框架支撑,防止结构坍塌和活性位点的包埋,维持结构稳定;同时能够物理分隔活性位点减缓烧结。Ni-Al2O3/Ca O-Ca Zr O3复合催化剂在10次CO2吸附强化CH4/H2O重整制氢循环中实现稳定运行。（2）探究反应和再生温度影响复合催化剂制氢性能的原因和规律,进一步提高复合催化剂的循环稳定性。发现反应温度影响单次制氢中催化组分和吸附组分性能的匹配,低温时Ni活性低导致CH4的转化率低;高温时CO2无法及时被移除导致H2浓度低。再生温度影响循环制氢中催化组分和吸附组分性能的匹配,低温时再生程度低,后续反应中CO2无法及时被移除导致吸附强化效果受限;高温时发生烧结,催化组分和吸附组分依次失活。Ni-Al2O3/Ca O-Ca Zr O3复合催化剂在600℃反应、750℃再生时,催化和吸附组分均具有高活性（初始CH4转化率97.0%、H2浓度98.8%）,并能够在循环中实现性能的稳定匹配,10次制氢循环后CH4转化率和H2浓度仍能达到97.3%和98.9%。（3）通过分析复合催化剂的再生过程,发现在复合催化剂中掺杂惰性组分、降低再生环境中CO2分压、减缓再生过程升温速率均能有效地降低复合催化剂的再生温度。其中,掺杂Zr可以降低Ca CO3的分解活化能,将再生温度由769.1℃降至743.7℃;将再生环境中CO2体积分数由30%降至0%,可以将再生温度由870.1℃降至743.7℃;将再生过程中的升温速率由10℃/min降至2℃/min,可以将再生温度由743.7℃降至681.2℃。三种降低再生温度的方式中,CO2分压对再生温度的影响最大。
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