改性骨架镍催化萘、芘、菲选择性加氢的研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:gf930
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稠环芳烃存在于石油和煤焦油中,其选择性催化加氢产物不但可以作为煤液化反应的供氢溶剂,而且也是重要的功能材料和医药中间体。本文将骤冷法制备的改性骨架镍(MS-Ni)催化剂应用于稠环芳烃萘、芘、菲选择性加氢的研究中。系统考察了反应参数对萘、芘、菲加氢反应的影响,并考察了不同催化体系下芘和菲催化加氢的反应历程。将MS-Ni催化剂应用于萘催化加氢制备四氢萘,催化剂展现出较高的活性和选择性。以环己烷为溶剂,在50℃,1.OMPa的条件下,萘转化率为100%,四氢萘选择性可达100%,催化剂连续套用10釜后仍保持活性和选择性不变。同时考察了MS-Ni催化体系下反应参数对萘催化加氢制备十氢萘的影响,结果表明,在此催化体系下140℃为最佳反应温度,提高反应温度和降低反应压力有利于提高反式结构十氢萘的选择性。将MS-Ni催化剂应用于芘催化加氢制备1,2,3,6,7,8-六氢芘,催化剂表现出较高选择性,以环己烷为溶剂,在150℃,0.6MPa条件下,芘转化率为100%,1,2,3,6,7,8-六氢芘的选择性达76.9%;并考察了负载型贵金属(Rh/C/、Ru/C、Pd/C)催化体系下芘催化加氢反应历程,实验结果表明,在负载型贵金属催化体系下,可使4,5,9,10-四氢芘成为加氢主产物,催化剂活性高低顺序为:Rh/C>Ru/C>Pd/C,主产物选择性高低顺序与其相反。将MS-Ni催化剂应用于菲催化加氢制备1,2,3,4,5,6,7,8-八氢菲,获得了较高选择性,以环己烷为溶剂,在150℃,1.OMPa条件下,菲转化率为100%,1,2,3,4,5,6,7,8-八氢菲的选择性高达95.1%;并考察了Pd/C催化体系下菲加氢反应历程,研究表明,在该催化体系下,可使9,10-二氢菲成为加氢主产物。
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