【摘 要】
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该论文催化剂采用初始湿法浸渍制备,催化剂在5ml固定床反应器中接近工业条件下进行评价,并且运用BET、H2-TPD、XRD、TPR、XPS等手段对催化剂进行表征.该论文工作主要包括以下
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该论文催化剂采用初始湿法浸渍制备,催化剂在5ml固定床反应器中接近工业条件下进行评价,并且运用BET、H2-TPD、XRD、TPR、XPS等手段对催化剂进行表征.该论文工作主要包括以下内容:(1)二氧化钛的晶型对钴基催化剂的F-T反应活性及选择性有着显著的影响.二氧化钛锐钛矿相利于钴颗粒在其上的分散,形成尺寸较小的钴颗粒;而二氧化钛金红石相有助于钴晶粒在其上形成一定尺寸,导致H<,2>吸附行为及催化剂的还原行为有着显著的变化,从而提高了CO的转化率及C<,5>+选择性的提高,因此可以得出二氧化钛金红石相较适于F-T合成反应..(2)浸渍溶液pH值大于二氧化钛载体的IEP值有利于活性组分钴在二氧化钛金红石相表面的吸附和分散,促进钴钛的相互作用,降低催化剂的还原度,使得反应活性降低,甲烷选择性增加.浸渍溶液pH值小于二氧化钛金红石相载体的IEP值减少了钴在载体表面的吸附,降低钴的分散,削弱了钴钛的相互作用,有利于提高催化剂的费托合成活性和选择性.(3)二氧化钛(前驱体TBOT)与二氧化钛(前驱体Degussa)一样,晶型对钴基催化剂的F-T反应活性及选择性有着显著的影响.二氧化钛锐钛矿相利于钴颗粒在其上的分散,形成尺寸较小的钴颗粒;而二氧化钛金红石相有助于钴晶粒在其上形成一定尺寸,导致H<,2>吸附行为及催化剂的还原行为有着显著的变化,从而提高了CO的转化率及C<,5>+选择性的提高.不同种的钛源所得到的二氧化钛载体的结构不同,导致钻钛的相互作用,还原状态的不同,从而引起了催化剂反应活性的变化.TBOT所制得的二氧化钛载体能够减弱钴钛间的相互作用,导致催化剂还原度的增大,从而有较高的CO转化率.TBOT(钛酸四丁酯)所得二氧化钛载体的填充能力较强,所以钴晶粒在其上的分散度较好,形成的钴晶粒较小,所以生成的低碳烃较多.而二氧化钛Degussa所得载体的填充能力较差,所以钴晶粒在其上的分散度较低,形成的钴晶粒较大,所以生成重质烃的倾向较强.
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