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众所周知,无机纳米晶体是纳米技术的基准模型,因为其光学性质的可调性和特定相的单一性导致它一直以来都备受关注。氧化亚铜(Cu2O)是一种金属氧化物半导体,不但在太阳能转换和有机物催化方面应用广泛,还在水相催化反应及气体催化反应中均有相当好的应用前景。为了探究纳米级的Cu/Cu2O/CuO体系,我们开发了一种制备一系列高度均匀的Cu2O单分散纳米晶体的方法,并且结合研磨法、水热法、沉积沉淀法和溶剂热法等多种合成方法成功制备了不同形貌的Cu2O基复合材料,通过形貌控制,最终得到不同性质的催化材料。将Cu2O复合材料用于硝基苯酚类物质还原的相关研究中,不但将对硝基苯酚(4-NP)还原为对氨基苯酚(4-AP),还对催化剂的活性,稳定性进形了相关测试。最终通过一系列机理探究得到了催化还原的反应机理,并通过与其他研究者测试结果比对,得到了价格低廉且拥有良好催化活性和可回收性的高催化还原效率的催化剂,在完成其还原后通过自组建装置将其转换为扑热息痛药物(APAP)。一步完成从4-NP到APAP药物的直接转化,而其他研究者未报道相关研究。本文的研究内容主要可以总结为以下几个方面:1.我们报道了在反应过程中通过Cu+原位还原制备一系列Cu2O/SrTiO3和Cu2O/Cu/SrTiO3纳米复合材料。通过在NaBH4存在下将高浓度的4-NP转化为4-AP,并利用还原速率和循环稳定性测试来评价复合材料的催化性能。而Cu2O/Cu/SrTiO3在连续多批次方式和连续流动条件下均表现出较高还原活性和可重复使用的稳定性。放大实验表明,在连续流动条件下,4-NP(5 L,0.01 mol/L)可以在30 mg以上的样品中持续转化为4-AP,远好于其他文献报道;研究催化机理提出Cu0/Cu1+用作氢和电子转移的梭子以促进还原能力,而SrTiO3作为保护剂包裹四面体Cu2O以实现催化剂稳定性的显著增加。证明Cu2O/Cu/SrTiO3三相复合是更好的高活性催化复合材料;目前的研究表明,所制备的纳米复合材料可能不但是在实验室水平上将硝基芳烃转化为氨基芳烃的有效和潜在的材料,在更大规模的工业应用也有一定前景。2.通过简单研磨法、水热法、沉积沉淀法和溶剂热法等成功制备了三种不同形貌的氧化亚铜与二氧化铈复合催化剂用于研究还原对硝基苯酚实验。三种复合催化剂的分别是:第一种是Cu2O/CeO2,第二种是Cu2O@CuO/CeO2;第三种是Cu2O@CeO2。通过还原相同浓度的对硝基苯酚从而对催化活性进行比较研究。与此同时不但对催化剂进行了物相分析,同时还利用透射和扫描对样品的形貌讨论,最终通过其反应原料及生成条件对复合物的晶相生长机理进行了讨论和描述;再通过常规办法用三种不同催化剂对对硝基苯酚还原得到其还原性质对比;最终通过电化学性质,荧光强度和EPR氧空位分析,得到二氧化铈作为氧空位吸附位点,氧化亚铜作为还原位点的可能的催化还原机理的推测。3.我们在室温下利用一种简单的常温溶剂热法,设计了一系列核壳Cu2O@CeO2催化剂并且利用催化剂完成了4-NP批量制备APAP。首先,在Cu2O@CeO2催化剂上快速和高选择性地将4-NP转化4-AP;然后,回收反应后4-NP溶液和乙酸酐反应生成APAP,完成了一步法制备APAP。此外,APAP通过IR,LC-MS和H NMR技术表征,通过这些表征方法均表明APAP的纯度较高。通过XPS、PL、EPR等机理分析方法,得到催化剂作用机理是CeO2提供氧空位作为反应吸附位点,分散在CeO2球壳内的Cu2O与BH4+作用提供氢源,CeO2作为电子媒介,而球壳状的二氧化铈提供了更大的接触面积和保护方式因此催化剂的稳定性和产物的纯度大大提高。通过构建紧密包覆的核壳结构和自搭建设备为设计高活性催化剂处理大量对硝基苯酚提供了新的思路。