【摘 要】
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对于全无机钙钛矿光电材料的研究给光电子学领域注入了新的活力。这类材料的光吸收性能、载流子寿命和荧光产率等本征特性优异,且制备方法多样、带隙连续可调,因而被广泛地应用于光电探测、太阳能电池、发光二极管、高能粒子探测等领域。然而,受限于湿化学法制备薄膜的复杂结晶过程,在高质量钙钛矿光电薄膜的制备、本征性能的研究等方面还存在诸多不足。因此,使用脉冲激光沉积方法生长高质量的薄膜样品,并以此为载体探索相关光
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对于全无机钙钛矿光电材料的研究给光电子学领域注入了新的活力。这类材料的光吸收性能、载流子寿命和荧光产率等本征特性优异,且制备方法多样、带隙连续可调,因而被广泛地应用于光电探测、太阳能电池、发光二极管、高能粒子探测等领域。然而,受限于湿化学法制备薄膜的复杂结晶过程,在高质量钙钛矿光电薄膜的制备、本征性能的研究等方面还存在诸多不足。因此,使用脉冲激光沉积方法生长高质量的薄膜样品,并以此为载体探索相关光电器件的极限性能和提高其环境稳定性,对突破这类薄膜制备技术瓶颈,促进其商业化应用具有重要意义。CsPbBr3作为全无机钙钛矿光电材料的代表之一,相较于其他CsPbX3材料,在稳定性与光电转换性能之间达到了绝佳的平衡。在本论文中,我们选择CsPbBr3材料为研究对象,以沉积高质量CsPbBr3薄膜为主线,实现了薄膜的范德瓦尔斯外延生长,并在此基础上,通过工艺优化、器件结构设计制备出了具有弱光探测能力和成像能力的探测器阵列,以及具备良好耐候性和光电响应的柔性探测器。本文的研究内容和主要结论如下:1.CsPbBr3柔性MSM光电探测器的制备和研究。使用PLD系统,在柔性云母衬底上实现了高质量CsPbBr3薄膜的范德瓦尔斯外延生长。XRD和高分辨TEM图像确认薄膜是典型的立方相结构,其晶格具有高度的有序性和明显的（001）晶面择优取向。SEM和AFM图像显示薄膜组织均匀、粗糙度小,没有宏观上的晶粒和晶界。吸收谱和光致荧光谱等表征手段表明薄膜具备良好的光学特征。基于此薄膜构建的柔性探测器兼具高探测性能和超快响应能力,实现了 1.1 × 1 05的开关比、2.41 × 1014 Jones的比探测率,开启和恢复时间低至42.16 μs和44.88μs。此外,该探测器还展现了出色的机械稳定性和环境稳定性。这一工作为生长高质量钙钛矿薄膜提供了可行的工艺路径,阐明了可能影响钙钛矿光电器件性能和稳定性的关键因素。2.柔性自供电光电探测器的制备。探索了利用PLD技术在不同材料表面沉积具有（001）择优取向的高质量CsPbBr3薄膜的实验工艺,并联合PLD技术和真空热蒸发技术制备出了高品质的ZnO/CsPbBr3/CuI全无机异质结。构建异质结的三种材料功函数匹配良好,光生电子空穴对可以被内建电场迅速分离和传输,因而器件显示出良好的自驱动性和光电响应能力。在自供电模式下,探测器的光响应度达到140 mA/W,比探测率为8.1 × 1013Jones。在强度为10 μW/cm2的光照射下,器件依旧可以输出明显的响应电流,展现出其在弱光探测领域的应用潜力。此外,作为光吸收层的CsPbBr3薄膜具有光生载流子迁移率高、寿命短的特性,构建出的探测器响应速度极快,开启时间和恢复时间只有3.9 μs/1.8 μs。得益于高真空的制备环境,多层膜结合紧密,界面锐利平坦,器件具有良好的工作寿命和机械稳定性。在光电性能测试中,探测器连续工作7000s,性能没有发生明显衰减;弯折100次后,器件依旧可以输出稳定的光电流。我们还在异质结表面构建阵列电极,制备了 15×15的面探测器,实现了对光斑形状的快速成像。本工作为理解自供电光电器件的原理和设计高性能器件提供了参考。3.高稳定性光电探测器的制备。尽管钙钛矿基光电器件的性能取得了迅速的发展,但由于其耐候性和稳定性的不足,商业化应用依然步履维艰,亟需在材料制备和器件结构设计层面探索解决途径。红荧烯（Rubrene）薄膜结构致密、空穴迁移率较好,因而可以作为光电探测器的空穴传输层和封装层,构建具有良好耐候性的光电器件。我们采用PLD和真空热蒸发技术制备了 ZnO/CsPbBr3/Rubrene异质结自供电探测器。得益于红荧烯薄膜对空气中水汽的有效隔绝,以及与CsPbBr3吸收层的致密结合,器件在光电测试中展现出了远优于对照组的耐候性和稳定性。与此同时,该器件展现出高的信噪比（17700）,大的比探测率（2.61 ×1013 Jones）以及快速的响应时间（0.68 ms/0.92 ms）。甚至当器件浸泡在水中时,CsPbBr3薄膜在激发光的照射下依然可以产生明显的绿色荧光,这表明在一定时间内,器件可以浸水且不被破坏。这一工作为设计和制备集柔性、自驱动、高灵敏度和高稳定性为一体的钙钛矿光电探测器提供了思路。
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