可见光响应环境净化光催化材料的研究

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能源紧缺与环境污染是当今世界面临的两大难题。利用半导体光催化材料高效转化太阳能为化学能或直接分解环境污染物,将有可能从同时解决能源和环境问题。太阳光谱中绝大部分是可见光,因此光催化技术的关键是开发高效、稳定的可见光响应型光催化材料。本论文将着眼于研制可见光响应的有机及无机两类光催化材料。氮化碳(g-C3N4)作为一种成本低廉、合成方法简单的聚合物半导体光催化材料近年来受到广泛关注,但是其光催化效率较低。本文利用苯甲酸及其衍生物的羧酸基与g-C3N4的端氨基反应,将苯甲酸等小分子偶联到g-C3N4的共轭骨架上,发现小分子修饰拓宽了g-C3N4对可见光的吸收、提高了其光催化活性,而不同供电子能力的分子对g-C3N4的光催化性能的影响不同;理论计算表明苯甲酸及其衍生物的骨架偶联对于g-C3N4的光生空穴具有稳定作用。以二氧化钛为代表的传统光催化材料只能利用紫外光,但是由于紫外光在太阳光谱中仅占4%左右,这大大限制了其对太阳能的利用。为拓宽Ti02对可见光的吸收,许多策略被利用来窄化TiO:的带隙,其中掺杂是一种有效的方法,在金属掺杂离子中,Mo具有可变价态,有利于增强光生电子的传递过程。本文通过改性的溶胶凝胶法制备了以P123为结构导向剂的介孔钼掺杂二氧化钛,溶胶凝胶法有利于反应物前驱体均匀的分散以及提高样品的比表面积。利用XRD,BET, TEM, UV-vis, XPS等手段详细研究了MoO3/TiO2的结构特性及光吸收性能,并利用在可见光下对亚甲基兰的降解研究其光催化活性,发现掺杂钼作为电子供体形成了杂质能级与晶格缺陷,提高了二氧化钛的费米能级位置,降低电子-空穴的复合概率;同时也有利于增大样品的比表面积,介孔结构的形成又能够增加催化反应活性位,提高光催化反应的效率。
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