二硒化钼的太赫兹辐射特性与机理研究

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二硒化钼(molybdenum selenide,MoSe2)作为过渡金属硫化物(transition metal dichalcogenides,TMDs)的代表之一,具有良好的机械强度和柔韧性,带隙随厚度可调,激子效应强,存在自旋分裂并具有强自旋轨道耦合(spin-orbit coupling,SOC)特性,因此可以广泛用于新型光学、电学和光电子器件中。作为半导体器件,许多物理化学过程都发生在材料的表面或界面,例如化学成键、电荷转移、载流子输运等,因此对材料表/界面特性的研究至关重要。太赫兹发射光谱技术,作为一种新型探测手段,与传统的光学测量方法相比具有较高的时间和空间分辨率,可以在非接触、无损伤的前提下探测材料在超快时间尺度内发生的物理效应,对材料表/界面的结构、电子学、光子学特性进行表征。基于以上优势,本文使用太赫兹发射光谱技术研究了MoSe2的表面及界面特性,为MoSe2在超快光电器件中的应用和发展提供了理论和实验基础。本论文的主要工作及创新点如下:1.层状二硒化钼晶体的太赫兹辐射特性研究利用实验室自主搭建的太赫兹发射光谱系统首次研究了层状MoSe2晶体的太赫兹辐射特性及产生机理。通过分析太赫兹信号与样品方位角、入射光泵浦通量、入射光偏振角等实验变量的依赖关系,结果表明太赫兹辐射主要由强的表面耗尽场效应伴随弱的共振光整流效应共同引起。通过进一步计算得到层状MoSe2晶体的表面耗尽层宽度约为37.4 nm,耗尽层电场大小约为2.54?10~7 V/m。该工作展示了超快激光激发所引起层状MoSe2晶体的表面物理过程,并进一步探究了其表面特性,为新型基于层状MoSe2的光电器件的开发和应用提供了必要的理论基础。2.单层二硒化钼薄膜的太赫兹辐射特性研究当MoSe2从层状晶体过渡到单层薄膜时,带隙结构、表面对称性、载流子迁移率等物理特性都会发生变化。基于上一部分工作的研究结果,使用飞秒脉冲激发单层MoSe2薄膜并研究了其太赫兹辐射特性。结果表明单层MoSe2薄膜和层状MoSe2晶体的太赫兹辐射机理相同,并首次证明了单层MoSe2中表面耗尽场的存在,但相同功率激发下二者的辐射强度相差较大。通过进一步实验分析得到两种材料中共振光整流效应在太赫兹辐射中的贡献基本相同,差异主要由表面耗尽场效应的强度不同引起。与层状MoSe2晶体相比,单层MoSe2薄膜中的表面耗尽场效应的贡献比例由94.2%下降为74.5%。由于单层MoSe2薄膜受到厚度影响,表面电荷区较窄,耗尽层只能被限制在单层范围内,导致耗尽层电场强度大大减弱,这是引起单层MoSe2薄膜太赫兹辐射较弱的直接原因。结合两部分工作的内容,相关结果已经在一区期刊ACS Applied Materials&Interfaces(IF=8.758)上发表。3.钴/二硒化钼异质结的太赫兹辐射特性研究单层MoSe2除了具有优异的光电性能,在新型光电器件中具有独特应用外,对称性的破缺以及强SOC特性又为其在自旋电子领域的应用提供了理论可能。本工作中将单层MoSe2和钴薄膜构成一种铁磁材料(ferromagnetic material,FM)/非铁磁材料(nonferromagnetic material,NM)异质结,并通过太赫兹发射光谱技术研究了异质结的太赫兹辐射特性。实验结果表明太赫兹辐射与Co薄膜中的超快退磁和单层MoSe2中的非线性效应无关,主要由于Co中的自旋极化电流在MoSe2中发生逆自旋霍尔效应(inverse spin-Hall effect,ISHE)引起的。与单层MoSe2和Co的太赫兹信号相比较,异质结的太赫兹辐射得到明显增强,证明了单层MoSe2中的强SOC特性。该工作使用了一种新型非接触手段研究了单层MoSe2中的自旋电子特性,通过实验证明了MoSe2有望成为开发新型自旋电子器件的候选材料,同时又为增强单层TMDs材料的太赫兹辐射效率提供了新的思路和方法。
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