【摘 要】
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当今社会,全球工业化进程的不断加快造成了CO2的大量排放,从而引起的温室效应导致气候无常变化以及自然灾害频繁发生。如何有效减少CO2排放和合理利用CO2资源是目前人类社会可
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当今社会,全球工业化进程的不断加快造成了CO2的大量排放,从而引起的温室效应导致气候无常变化以及自然灾害频繁发生。如何有效减少CO2排放和合理利用CO2资源是目前人类社会可持续发展所面临的最为紧迫的问题之一。CO2加氢合成甲醇不仅可以解决CO2废气利用的问题,还开发了生产甲醇的新途径,这个反应也成为目前多相催化领域研究的热点问题。由于CO2分子的惰性及其在热力学上的稳定性,传统CO2加氢制甲醇的反应是在较高的压力(大于8MPa)下进行,而且存在反应选择性低,产量小的缺点。因此,开发在温和条件下(小于5MPa)能够充分活化CO2分子并具有较高的CO2转化率和甲醇选择性的新型催化剂显得十分重要。 石墨烯被称为是一种改变世界的新型材料,单层石墨烯的厚度仅为0.34nm,由碳原子以sp2杂化形成二维平面结构。这种奇特的单原子层结构具有许多丰富而新奇的物理化学性质,例如,良好的导热性、高强度和超大的比表面积等,使其作为催化剂载体有前所未有的优越条件,在催化领域有着光明的应用前景。本文开展了新型氧化石墨烯(graphene oxide,简称GO)促进CuO-ZnO-Al2O3复合催化剂的探索研究。从GO负载CuO-ZnO-Al2O3复合催化剂的制备方法入手。在得到GO负载CuO-ZnO-Al2O3复合催化剂的最优制备方法后,研究GO掺杂量对复合催化剂的物理化学性质以及对CO2加氢制甲醇反应的催化性能的影响。本文具体成果如下: 1)利用化学法制备出GO纳米片,然后通过电弧放电法、高能球磨法、并流法、水热法、均匀共沉淀法、正沉淀法等方法进一步制备出GO负载CuO-ZnO-Al2O3复合催化剂,将制得GO负载CuO-ZnO-Al2O3复合催化剂用于CO2加氢合成甲醇反应,评价其催化性能。筛选出获得催化剂最佳催化活性的制备方法。 2)探讨不同GO含量的添加对CuO-ZnO-Al2O3催化剂结构和性能的影响。通过活性评价考察了不同GO含量催化剂的催化性能,采用多种表征手段探讨GO对CO2加氢合成甲醇催化剂结构和性能的影响;利用多种分析方法探索分析GO对催化剂促进作用的机理。
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