锂金属因具有极高的理论比容量（3861 m Ah/g）和最低的电化学电位（-3.04V vs SHE）,而被认为是下一代高能储能电池的理想负极材料,因此基于锂金属负极的锂金属电池受到越来越多的关注。然而,持续不可控生长的锂枝晶问题极大限制了锂金属电池的发展。锂枝晶的产生会消耗大量的金属锂和电解液,导致电池性能迅速衰减,而且锂枝晶可能会刺穿隔膜,引发热失控等安全隐患。此外,锂金属在沉积/剥离过程中的体积变化会导致本征不稳定的固态电解液界面层（SEI）破碎和锂枝晶断裂,从而引起界面处“死锂”的产生和累积,库伦效率的衰减甚至是电池的失效。因此有效抑制枝晶生长,提高锂金属负极的稳定性和安全性,对实现高比能锂金属电池至关重要。本论文通过调节锂金属在负极界面上的沉积行为和动力学实现了锂金属结构的精细调控,以及通过引入高氟组分化合物改变了SEI层的组成和结构,从而显著提高了锂金属负极的界面稳定性,有效抑制了锂枝晶生长,具体研究工作如下:（1）通过CuSO4/H2O2引发多巴胺快速聚合,在铜集流体表面包覆了一层超薄聚多巴胺（PDA）层来调控锂金属在负极界面上的沉积动力学和纳米结构,有效抑制了锂枝晶生长。PDA丰富的官能团（酚基、胺基和亚胺基）与锂离子之间的高结合能（>3 e V）使PDA@Cu集流体具有优良的亲锂性。PDA与锂离子之间的相互作用能降低锂金属的成核过电势,均化锂离子流和锂金属的沉积,并提高锂离子在负极界面处的电荷转移动力学,从而提高锂金属负极的界面稳定性,实现更稳定的循环。在1 m A/cm2电流密度下,基于PDA@Cu集流体的非对称电池在高库伦效率（98%）和低电压极化（～20 m V）下可稳定循环300圈;即使是在更高的5和10 m A/cm2电流密度条件下依然能循环180和100圈。而且PDA能调控锂金属的沉积形貌。在PDA的作用下,锂金属会从初始的柱状锂晶粒演变成交联的垂直锂纳米片结构,再随着锂纳米片尺寸的缩小和孔隙的收缩而形成致密的锂金属沉积层,进而揭示出锂金属的鲁棒异质性与锂金属沉积形貌的动态演变密切相关。（2）通过在三维金属有机框架（MOF）衍生的多孔结构中内置亲锂的Au或Co Ox纳米颗粒,实现了金属锂连续诱导成核-限域生长的双调控模式,从而有效缓解了锂金属的体积膨胀和枝晶生长。首先,用单宁酸（TA）刻蚀并碳化内置Au纳米颗粒的Au@ZIF-8得到核壳结构的亲锂性三维材料c-Au@ZIF-8,通过c-Au@ZIF-8的诱导成核和空间限域生长调控锂金属的沉积。Au纳米颗粒优异的亲锂性,使其能作为锂金属的异质成核位点,消除锂金属的成核过电势,诱导锂金属沉积在核壳结构内部。而三维碳壳层良好的机械性能可以进一步保护沉积在内部的金属锂,缓解锂金属的体积膨胀以及枝晶和死锂的形成,提高锂金属负极的界面稳定性。基于c-Au@ZIF-8基底材料的非对称电池在1 m A/cm2电流密度下能稳定循环430圈;在10 m A/cm2大电流密度下也能稳定循环210圈。其对称电池能稳定循环1200 h且电压极化小于25 m V。得益于c-Au@ZIF-8的双重作用,循环后的电极表面光滑平整,没有产生锂枝晶。此外,亲锂纳米颗粒的诱导效果可以进一步扩展到金属氧化物。通过TA部分刻蚀ZIF-67得到内嵌氧化钴纳米颗粒的三维多孔骨架材料用于调节锂金属在负极界面上的沉积。氧化钴纳米颗粒能与金属锂发生反应,具有良好的亲锂性,从而可以作为预先内置的成核子晶,诱导锂金属选择性沉积在三维多孔材料内部。这种亲锂的三维多孔材料不仅能降低成核过电势,而且能缓解锂金属的体积膨胀。在1 m A/cm2电流密度下,其非对称电池能稳定循环310圈;而在10 m A/cm2大电流密度下依然能稳定循环150圈。而其对称电池在1 m A/cm2电流密度下能平稳地沉积/剥离800 h,电压极化不超过25 m V。三维空心/多孔结构和异质亲锂成核位点的结合明显抑制了锂金属的体积膨胀和枝晶生长并且提高了锂金属负极的循环稳定性。（3）通过在电解液中加入三氟乙酸锶（Sr（TFA）2）,能原位形成由金属锶、Li F和Sr F2组成的富氟合金界面层,从而显著提高了锂金属负极的界面稳定性。三氟乙酸锶作为电解液添加剂能与锂金属反应生成金属锶,而金属锶会与锂金属形成Li-Sr合金,提高SEI层的电导率并促进锂离子迁移。富氟的阴离子能提高SEI层Li F的含量,Li F含量的增加不仅能提高SEI层的稳定性,而且能提高合金相的稳定性。而且外层的金属Sr会进一步被氟化成Sr F2,并与Li F共同保护Li-Sr合金相,防止合金相进一步被电解液氟化或腐蚀,从而能提高内层合金相的稳定性。得益于金属Sr、Sr F2和Li F的协同作用,负极界面稳定性得到极大提升,其Li-Cu非对称电池和Li-Li对称电池表现出更出色的沉积/剥离行为。Sr（TFA）2的加入使Li-Cu非对称电池在0.5 m A/cm2电流密度下能稳定循环450圈,而Li-Li对称电池能稳定循环1800 h。即使是在6 m Ah/cm2（2 m A/cm2）的大容量下,对称电池依然能稳定循环400 h以上。（4）通过在锂金属表面直接构筑一层由1H,1H,2H,2H-全氟-1-癸醇（HDFD）组成的人工富氟界面层,能实现负极界面和电解液的双重稳定效果,从而实现了锂金属负极在超高电流密度和大容量下的循环稳定性,并为醚类电解液匹配高电压正极材料奠定了基础。通过低温熔化-冷却法将HDFD包覆在锂金属表面,HDFD界面层不仅能诱导形成富Li F的SEI层以提高界面稳定性,抑制枝晶生长;而且还能部分溶解在电解液中,提高Li TFSI-DOL/DME电解液的电化学窗口。得益于HDFD对负极界面和电解液的协同稳定作用,HDFD@Li负极能在30m A/cm2（5 m Ah/cm2）和50 m A/cm2（5 m Ah/cm2）超高电流密度下稳定循环3000和2000 h以上,而且能在30 m A/cm2-30 m Ah/cm2大电流密度和大容量条件下深度循环3000 h。更重要的是,由于HDFD能将Li TFSI-DOL/DME电解液的电化学窗口提高至4.7 V,使醚基电解液能与高电压型正极材料Li Ni1/3Co1/3Mn1/3O2（NCM111）相匹配。基于醚基电解液的NCM111电池在0.5 C倍率下能稳定循环200圈。