【摘 要】
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面对国VI标准对降低烯烃含量的严格要求,开发新型降烯烃催化剂并保持辛烷值的汽油清洁化技术将成为未来研究的重点。稀土改性Y分子筛(REY)是催化裂化催化剂的主活性组分,良好的氢转移性能是降低汽油烯烃含量的关键。故此,系统探究高氢转移活性REY分子筛中稀土物种的调控机制就显得尤为重要。本项研究中,以环己烯为烯烃代表,温和条件下在固定床反应器中以CeY分子筛为催化剂进行催化反应。系统评估Ce物种在氢转移
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面对国VI标准对降低烯烃含量的严格要求,开发新型降烯烃催化剂并保持辛烷值的汽油清洁化技术将成为未来研究的重点。稀土改性Y分子筛（REY）是催化裂化催化剂的主活性组分,良好的氢转移性能是降低汽油烯烃含量的关键。故此,系统探究高氢转移活性REY分子筛中稀土物种的调控机制就显得尤为重要。本项研究中,以环己烯为烯烃代表,温和条件下在固定床反应器中以CeY分子筛为催化剂进行催化反应。系统评估Ce物种在氢转移反应中对CeY分子筛的影响。研究表明,CeY分子筛比HY分子筛具有优异的氢转移性能。基于相同的B酸性质样品的产物分布结果发现,B酸的强度和密度不是氢转移反应的决定性因素。在原位红外光谱表征中1442cm-1处独特的吸收峰是一类活性Ce物种与吡啶的配合物,该活性Ce物种可以从SOD笼的中心位置向六元环口可逆地迁移到超笼。这些结果提供了有价值的信息,即这些活性Ce物种与B酸位点起到协同作用,从而以双分子机理增强CeY分子筛的氢转移反应性能。同时,本文为更好研究环己烯在REY分子筛上氢转移反应过程。通过对反应产物的初始动力学参数的分析,进一步分析稀土物种对氢转移反应的影响。研究表明,Ce物种的引入反应路径更倾向于生成环己烷,既可以显著提高氢转移反应性能。
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