【摘 要】
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随着社会不断发展,工业不断进步,有机染料的污染逐渐成为较为严峻的环境问题。氧化锰作为一种同时具有强氧化能力和吸附能力的矿物,对有机染料有着较好的去除效果,故氧化锰对有机染料的去除成为近年来科研工作者的新研究热点。许多研究均已表明,氧化锰对有机染料的去除效果良好,但具体机制尚不清楚,因此探索氧化锰去除有机染料的具体过程和机制对如何调控和提高其去除率有着重要的理论指导意义。本研究以盐酸还原高锰酸钾形成
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随着社会不断发展,工业不断进步,有机染料的污染逐渐成为较为严峻的环境问题。氧化锰作为一种同时具有强氧化能力和吸附能力的矿物,对有机染料有着较好的去除效果,故氧化锰对有机染料的去除成为近年来科研工作者的新研究热点。许多研究均已表明,氧化锰对有机染料的去除效果良好,但具体机制尚不清楚,因此探索氧化锰去除有机染料的具体过程和机制对如何调控和提高其去除率有着重要的理论指导意义。本研究以盐酸还原高锰酸钾形成的六方水钠锰矿作为去除剂,以两种带不同电荷的有机染料,即带正电荷的有机染料亚甲基蓝(MB)和带负电荷的有机染料酸性红88(AR88),为去除目标污染物,采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FTIR)、扫描电子显微镜(SEM)、透射电子显微镜(FE-SEM)、N2吸附脱附等温线和X射线光电子能谱(XPS)和等技术结合化学分析等手段,探究氧化锰矿物的矿物特性及其对带不同电荷有机染料的具体去除行为及机制。特别的,实验中利用盐酸羟胺对氧化锰矿物的溶解性区分六方水钠锰矿去除有机染料过程中的吸附去除率和氧化去除率。结果表明,1)六方水钠锰矿对带正电荷的亚甲基蓝去除效果优于带负电荷的AR88,其去除机制受p H值的影响很大:在强酸条件下,六方水钠锰矿对两种染料的去除效果均接近100%;随着p H增大至8左右,六方水钠锰矿对两种有机染料的去除率均逐渐降低(亚甲基蓝的总去除率为41.91%,AR88的总去除率为8.44%);然而在p H为4、6和8的时候,六方水钠锰矿对带正电荷的MB的吸附去除率明显高于带负电荷的AR88,并且在酸性条件下,去除效果更好。2)六方水钠锰矿去除有机染料的机制是吸附-氧化耦合。3)六方水钠锰矿在去除有机染料不仅是一个耗H+、释放Mn2+还有中间产物的生成的过程,还是一个吸附过程,且染料分子和中间产物均能吸附在矿物表面。进而通过过氧化氢(H2O2)和过硫酸盐(peroxydisulfuric acid salt简称PS)为外加活性物质加入到六方水钠锰矿去除AR88的去除体系中,提高AR88的去除率。其中初始p H、染料浓度、六方水钠锰矿浓度和活性物质浓度对AR88的去除率有着一定的影响。具体实验结果,H2O2和PS均对六方水钠锰矿去除AR88有一定的促进作用,其中加入H2O2的体系,AR88的去除率从9.72%增加到27.45%;加入PS的体系,去除率从9.72%增加到49.08%;加入H2O2的混合体系,在强酸条件下,AR88去除效果最差为22.57%,p H为4.00、5.30和7.67时,去除率变化幅度不大,分别为47.38%、32.82%和40.31%。AR88浓度变化对反应体系的影响不大,去除率均在30~40%,表明一定浓度的六方水钠锰矿与一定浓度的H2O2混合体系的产生的活性物质有限。同时矿物浓度和H2O2浓度的增加,也会增加AR88的去除率;加入PS的混合体系,初始p H对该体系影响很显著,随着反应体系p H从2.00增大到7.67,AR88的去除率逐渐降低,从96.64%逐渐降低到30.98%;当反应体系的AR88染料浓度从20μmol/L增长到160μmol/L,AR88染料的去除率从88.24%减小到42.57%;同时AR88染料的去除率也随着六方水钠锰矿浓度的升高而增大;反应体系加入PS浓度增大,AR88的去除率也明显升高,PS浓度为从0.008 mol/L降低到0.001mol/L时,AR88的去除率从85.54%降低到17.49%。
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