层状双金属氢氧化物（Layered Double Hydroxides，简写为LDHs），又称类水滑石化合物（Hydrotalcite like compounds，简写为HTlc），是一种典型的阴离子型层状化合物。本论文对部分典型的类水滑石材料进行了系统的合成，考察了不同合成条件对产物结构和结晶度的影响。选取高结晶度的类水滑石材料进行X射线粉末衍射Rietveld结构精修，建立了晶体结构模型。采用动态尿素法合成了一元类水滑石材料α-氢氧化钴，分别考察了反应气氛、尿素浓度和反应时间对产物晶体结构、结晶度以及形貌的影响。通过调变反应条件除得到了常见的平整片状和棒状聚集体外，还得到了弯益薄片组成的菊花状聚集体，并通过对其进行高温焙烧得到了与前体形貌一致的尖晶石Co₃O₄。另外，采用动态六次甲基四胺水解法制备了高结晶度的一元类水滑石材料α-氢氧化钴。在二元类水滑石体系中，考察了制备方法和制备条件对Zn-Al-CO₃-LDHs、Mn-Al-Cl-LDHs、Mg-Mn-CO₃-LDHs晶体结晶度的影响，在此基础上制备了符合结构精修要求的高结晶度Zn-Al-CO₃-LDHs。通过对制备得到的高结晶度α-氢氧化钴和Zn-Al-CO₃-LDHs进行X射线粉末衍射Rietveld结构精修法精修，得到了晶体的详细晶胞参数，并建立这两种类水滑石材料的晶体结构模型。