难降解有机污染物对环境的污染已经成为人类面临的一个严重问题。对水质恶化的日益关注,使人们对发展经济高效的水处理技术付出了巨大努力。近年来,高级氧化技术在降解难降解有机污染物方面占有重要地位,这不仅因为它能产生活性氧物种,而且还因为它可以在非常温和的条件下发生催化反应促进有机污染物的降解。过硫酸盐如过一硫酸盐（PMS,HSO₅^-）是一种新兴的氧化剂,广泛应用于有机污染物的氧化降解过程中。过氧键由各种活化剂活化,破坏过硫酸盐中的O-O键,从而产生强氧化性的硫酸根自由基(SO₄^●?)和羟基自由基（^●OH）。在已开发的过硫酸盐活化剂中,氧化还原活性高的过渡金属材料是较有效的活化过硫酸盐的多相催化剂。尽管过渡金属催化剂具有优异的催化性能,但其易失活和低稳定性严重限制了过渡金属催化剂的大规模应用。因此,有必要探索一种高催化活性的、可重复利用的催化剂来取代过渡金属催化剂,用于过硫酸盐的活化。石墨相氮化碳（g-C₃N₄）由地球储量丰富的碳和氮元素组成,具有环境友好,物理化学稳定性高等优点,是一种非常有应用前景的非金属材料。然而,在没有光照射前提下,g-C₃N₄表面电子传递速率较慢,呈现化学惰性,其催化氧化的效率也相应较低。本论文通过对氮化碳进行非金属掺杂,调控其表面电子结构,实现在无光辐射条件下活化过硫酸盐高效氧化降解有机污染物,主要研究内容如下:（1）以尿素和草酸二水合物分别为石墨相氮化碳的前驱体和氧源,采用热聚合法制备了氧掺杂的石墨相氮化碳（O-CN）。实验表征和理论计算结果表明,氧掺杂优先发生在双配位氮位置,促使O-CN表面电荷重新分布,形成高、低电子密度区促进O-CN与过一硫酸盐（PMS）之间的电子传递,强化PMS活化从而增强有机污染物的降解。理论计算结果表明,PMS在O-CN上的活化在于PMS在缺电子C原子上发生氧化反应生成单线态氧（¹O₂）,在富电子O原子上发生还原反应形成羟基自由基（^●OH）和硫酸根自由基(SO₄^●?),其中¹O₂为主要活性氧物种,使得O-CN/PMS体系在污染物的降解过程中呈现出选择性。我们的发现不仅提出了一种新的PMS活化机制,即PMS同时氧化和还原以产生非自由基和自由基,而且还为开发高效的非金属催化剂用于过硫酸盐介导的环境修复提供了新的思路。（2）提出了一种以尿素为g-C₃N₄前驱体,抗坏血酸（AA）为碳、氧源的碳、氧共掺杂的g-C₃N₄的简便共热聚合方法,并进行了电子结构重构。通过用其他有机前驱体取代AA,成功制备了一系列C和O共掺杂的g-C₃N₄,证明了该方法的普适性。作为示范,以AA作为碳源和氧源,我们合成了C和O共掺杂的g-C₃N₄(CN-AA_0.3)。与未掺杂g-C₃N₄和氧掺杂g-C₃N₄相比,在无光照射下,其活化过一硫酸盐（PMS）对有机污染物降解的催化活性增强。实验和理论结果表明,缺电子的C原子和富电子的O原子是同时氧化和还原PMS的活性位点。这项工作提供了一种通过调控电子结构合成非金属双掺杂g-C₃N₄的通用方法,促进了g-C₃N₄基材料在环境应用方面的发展。