【摘 要】
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本论文以固水界面反应特性为目标,考察不同机械力作用于材料,激发催化氧化反应的过程,制备新型复合改性催化剂用于对水环境污染净化。旨在解决从实验现象、基础理论到实际应用等面临的挑战。首先引入金属Al3+掺杂,氧化石墨烯（GO）以及聚偏氟乙烯（PVDF）制备ZnO基复合改性材料。以RhB为模拟污染物,采用球磨、振荡、摩擦等方式考察了催化氧化的反应特性,借助XRD、XPS、Raman等手段,研究了相关改性
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本论文以固水界面反应特性为目标,考察不同机械力作用于材料,激发催化氧化反应的过程,制备新型复合改性催化剂用于对水环境污染净化。旨在解决从实验现象、基础理论到实际应用等面临的挑战。首先引入金属Al3+掺杂,氧化石墨烯（GO）以及聚偏氟乙烯（PVDF）制备ZnO基复合改性材料。以RhB为模拟污染物,采用球磨、振荡、摩擦等方式考察了催化氧化的反应特性,借助XRD、XPS、Raman等手段,研究了相关改性材料与强化机械力催化作用、吸附行为以及吸附-催化作用构效关系等研究。主要研究内容和结果如下:（1）通过简单机械化学法合成了Al2O3、GO掺杂的ZnO复合纳米材料。引入Al3+和氧化石墨烯（GO）提高了ZnO的电子空穴分离效率,有利于机械催化反应的发生。RhB溶液的快速降解脱色结合抑菌实验证明了球磨过程激发·OH和O2-等活性氧自由基发挥作用,尤其是·OH作为实验体系中的活性物种的作用;（2）利用简便的原位生长法制备了锌基金属有机框架（ZIF-8）纳米材料。通过机械力合成法将不同比例的ZnO与ZIF-8@GO复合,即ZIF-8@GO取代Al2O3与GO掺杂的ZnO复合材料。考察了强化吸附过程对催化反应的作用,结果表明ZnO-ZIF-8@GO在球磨作用下显示出优异的吸附性能与催化活性,ZIF-8@GO比例越高,去除效率越高。依靠ZIF-8多孔结构不仅强化了RhB分子的吸附,对金属离子Pb（Ⅱ）、Cu（Ⅱ）也有较强的吸附作用,但对机械力催化过程中自由基的激发没有显示出促进作用。（3）利用非溶剂致相分离法制备改性ZnO与PVDF膜片进行摩擦驱动的催化氧化反应。研究结果表明ZnO-ZIFs纳米材料在聚合物PVDF中分散均匀,体现出吸附和机械催化的协同作用,且吸附作用优先于催化反应。比较不同的PVDF-ZnO基催化剂和不同的机械力驱动方式,可以看出催化剂与机械力作用方式具有对应关系。在合适的条件下,吸附与催化反应相互促进协同作用,形成吸附、催化氧化-吸附、氧化的循环强化机制。
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