高压脉冲放电协同TiO光催化降解亚甲基蓝的研究

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高压脉冲放电反应不但可以产生-OH、H2O2、O3等活性物质,而且还会产生很强的紫外辐射。本文研究了高压脉冲放电协同TiO2光催化对亚甲基蓝模拟废水的处理效果。此方法结合了两种高级氧化技术的高效、快速、无二次污染等特点,且由于利用高压脉冲放电辐射的紫外光来诱导TiO2发生催化反应,提高了能量利用效率。
   本文借鉴传统气液放电装置,对放电电极进行了改造,对反应器进行了设计,选择亚甲基蓝(MB)为处理对象进行实验。考察了工艺参数(电极距离、通入气量、初始pH值、废水的初始浓度及催化剂投加量),电气参数(脉冲电压、初始电导率、电源频率)等因素对降解效果的影响;通过正交试验对各参数进行了优化,得到了最佳的反应条件;利用X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、紫外可见漫反射(UV-Vis DRS)对制备的CO2+掺杂TiO2光催化剂进行了表征;分析了液相高压脉冲放电技术与TiO2光催化技术对目标污染物的降解效果和两种技术联用的协同性。结论如下:
   1.工艺参数的影响:催化剂投加量有最佳值,实验确定最佳值为0.8 g·L-1;电极距离越近,亚甲基蓝的降解率越高;亚甲基蓝的降解率随通气量的增加而增加,但是大于2 L·min-1时,降解率增加量很小;pH值对亚甲基蓝降解率影响较大,初始pH值为酸性时有利于降解,碱性时则抑制降解;亚甲基蓝溶液的初始浓度增加时其降解率会下降,但延长反应时间可使降解率增加。
   2.电气参数的影响:输入电压低于起始电晕电压时,降解率几乎为零。高于起始电晕电压时,电压越高越利于亚甲基蓝的降解;亚甲基蓝的降解率随电导率的减小而增大;电源能有足够大功率时,脉冲频率的增加可提高降解效率。
   3.正交试验表明对亚甲基蓝模拟废水降解的最优条件为:溶液初始浓度C=10mg·L-1,溶液初始pH值pH=2.54,脉冲电压U=10 KV,催化剂浓度C0=0.8g·L-1,电极距离L=2 cm,脉冲频率f=15 KHz,通入空气量Q=3 L·min-1。
   4.对C02+掺杂TiO2光催化剂进行表征:电镜扫描SEM,发现所制的TiO2粒径比较均匀,边缘清晰,呈比较规则的球型,约在20 nm左右;X射线衍射图谱表明Co2+掺杂的TiO2的具有光催化效果很好的典型的锐钛矿型TiO2晶体结构,且掺杂前后衍射峰位置没有发生大改变;通过UV-Vis漫反射图谱说明掺杂了Co2+的TiO2光催化剂的光响应强度提高了,对光的吸收增强,将有利于光化学反应的进行。
   5.添加Co2+掺杂TiO2后,亚甲基蓝的降解率由83.14%升高到94.64%,降解效率有较大幅度提高。
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