【摘 要】
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阴离子选择性分离膜作为一种先进的分离膜已经成为电渗析（ED）、扩散渗析（DD）等膜分离过程中必不可少的功能组件,助力于清洁高效的资源生产和回收。然而,应用于水处理领域的阴离子选择性分离膜大多是基于商业化的聚苯醚（PPO）、聚醚酮（PEK）等含醚键聚合物的改性而制备,此类阴离子选择性分离膜在极端pH环境下（尤其是强碱环境中）的不稳定性极大限制了其在离子选择性分离过程的应用。因而探索出一种耐酸、耐碱且
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阴离子选择性分离膜作为一种先进的分离膜已经成为电渗析（ED）、扩散渗析（DD）等膜分离过程中必不可少的功能组件,助力于清洁高效的资源生产和回收。然而,应用于水处理领域的阴离子选择性分离膜大多是基于商业化的聚苯醚（PPO）、聚醚酮（PEK）等含醚键聚合物的改性而制备,此类阴离子选择性分离膜在极端pH环境下（尤其是强碱环境中）的不稳定性极大限制了其在离子选择性分离过程的应用。因而探索出一种耐酸、耐碱且具有良好机械性能和离子分离能力的阴离子交换膜就显得尤为重要。本论文正是基于上述现状,从底层聚合阶段采用超酸催化聚合方法设计了聚合的主链结构并通过后续改性制备了多种机械性能良好,具有较高热稳定性和化学稳定性的阴离子交换膜用于离子选择性分离过程。本论文中的主要内容如下所述:（1）首先,基于超酸催化聚合机理制备了含咔唑片段的聚合物主链结构,并通过调控季铵化反应中N-甲基哌啶单体的用量,得到了不同哌啶离子含量的阴离子选择性分离膜。通过核磁共振氢谱证明了聚合反应和季铵化反应的顺利进行。热重和动态机械分析的测试结果表明膜具有优异的热稳定性和机械性能。通过ED测试QPC-Pip-x系列膜的阴离子分离性能,结果显示离子通量和选择性均优于商业膜Neosepta ACS。在NaCl/Na2SO4体系中,QPC-Pip-60的Cl-通量可达3.32 mol m-2 h-1,选择性可达11.6。在Na（）H/Na2WO4碱回收体系下,良好的微朾分离结构使得OH-通量可达3.59mol m-2h-1,选择性最高为为70。长时间稳定性测试和碱稳定性测试结果表明该离子膜具有优异的循环稳定性和耐碱性能。（2）而后,为探索出更高性能且制备更为简便的离子选择性分离膜,对超酸催化聚合的亲电含羰基单体进行筛选,基于聚羟烷基化反应得到了含吡啶结构的聚芳烷主链。吡啶环可通过Menshutkin反应同溴代烷烃结合得到侧链含吡啶阳离子的阴离子交换膜。所得QPAB-x系列膜两步反应即可制得,且在有机溶剂中具有优异的溶解性。在NaCI/Na2SO4离子体系中,QPAB-2的Cl-通量可达3.3 mol m-2 h-1,并具有11.9的高选择性。碱回收ED中,QPAB-2 膜的OH-通量高达3.5 mol m-2 h-1,选择性高达361.2,远高于上一章工作70的选择性。此外 QPAB-2膜的长时间重复测试也表明该聚合物结构具有良好的循环测试稳定性和碱稳定性。（3）之后对上一章工作中所得主链进行扩散渗析方面的拓展应用,将吡啶环上接枝1-溴-6-（三甲基铵）己基溴离子液体,制备了侧链含双阳离子的聚烷基联苯聚合物并将其应用于离子分离过程。这种侧链密集阳离子结构使接枝率在较低的条件下就使膜的IEC在0.93-1.58 mmol g-1之间,因而具有良好的尺寸稳定性和机械稳定性。“海岛状”微相分离结构的存在有助提高DD过程中酸的通量,膜本身的致密结构保证了酸和金属离子间的选择性。在HCl/FeCl2体系中,QPAB-C6QA-x系列膜的H+扩散渗析系数在0.023-0.030 m h-1之间,表现出良好的酸回收性能,分离因子在53-78之内。此外在长时间的酸回收测试中膜的性能并没有表现出下降趋势。因此QPAB-C6QA-x系列的新型AEM在扩散渗析酸回收中表现出较好的应用前景。
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