等离激元光学天线增强辐射光电场和多尺度级联型等离激元纳米光源的理论研究

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等离激元光学天线(Plasmonic optical antennas,POAs),通常由金或银纳米结构构成,可以提高其与发射体耦合的辐射信号,并应用于表面增强拉曼光谱(Surface Enhanced Raman Spectroscopy,SERS)和发光器件等领域。辐射增强因子(Radiation Enhancement factors,REFs)是评价POAs的关键指标。在过去的四十年中,POA-发射体耦合体系的REFs难以被直接计算。通常假设POAs受到平面电磁波的照射,而将POAs表面附近的光电场增强因子近似为POAs的REFs,即平面波近似(Planewave approximation,PWA)。然而在针尖增强拉曼光谱体系中,实验测到的REFs通常远小于平面波近似理论预测的REFs。此外,平面波近似的有效性很少在理论上被严格检验。因此,在SERS的电磁理论中,如何准确计算POAs的REFs仍然是一个重要的开放问题。POAs的另一个重要问题是在一个入射光斑内通常只有不到2%的光可以有效地和POAs纳米颗粒产生相互作用,从而导致有限的局域场、辐射场增强。实验上通常利用纳米间隙结构所支持的纳腔等离激元提高POAs的光耦合效率,并增强局域光电场。然而提高无纳米间隙的POAs体系的局域光电场增强是一个十分有挑战性的难题。本论文针对上述两个难题开展深入的理论研究,发展了一种可准确计算POAs-发射体耦合体系REFs的方法,设计了微球透镜级联纳米探针的多尺度耦合结构,提高POAs结构的光耦合效率。(1)第三章,基于严格的光学互易定理,发展了可准确计算REFs的半解析计算方法。该方法精确且仅需求解一次Maxwell方程组即可获得待测分子区域的平均辐射增强因子。并发现依据广泛使用近40年的平面波近似理论计算两个经典POAs体系(纳米粒子-金属膜耦合的SERS体系,扫描探针-衬底耦合的TERS体系)的平均REF在某些波段与精确值的偏差达到2个数量级;将该算法从电偶极子推广到磁偶极子、电四极子等发射体。主要科学意义:基本解决了 40年来难以准确计算POAs辐射增强因子的难题,定量揭示了在感应近场区、辐射近场区和远场区POAs辐射增强的基本规律,完备了 POAs辐射增强理论;为设计新型POAs纳米结构用于各种增强发光过程提供了高效且定量的理论设计工具。(2)第四章,基于亚波长光学天线-深亚波长光学天线的级联结构可实现从数个波长到几个纳米甚至亚纳米的全尺度高效光场耦合的原理,设计一种微球透镜(为亚波长光学天线)-纳米探针(为深亚波长光学天线)的新型探针结构。理论计算表明,相比于线偏振光,径向偏振光可以有效激发该耦合探针尖端的表面等离激元,且尖端表面的场增强相对提高约4个数量级。该耦合探针结构有望为纳米光学刻蚀和纳米光谱成像提供超局域光源,有望在原子力显微镜(Atomic Force Microscopy,AFM)和扫描隧道显微镜(Scanning Tunneling Microscopy,STM)中发挥潜在的应用。
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