【摘 要】
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在水处理厂的消毒环节中,水中的溶解性有机氮(DON)会与氯(胺)反应,生成含氮消毒副产物(N-DBPs),对水质安全造成威胁。卤代硝基甲烷(HNMs)作为一种典型的N-DBPs,目前却缺少对其生成方式、控制方法和前体物的系统研究。所以,本文选取HNMs为研究对象,探究了胺类物质在紫外/氯胺消毒过程中生成HNMs的规律,探讨了溴离子浓度、氯胺浓度、前体物浓度、p H值和光照强度等对胺类物质生成HNM
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在水处理厂的消毒环节中,水中的溶解性有机氮(DON)会与氯(胺)反应,生成含氮消毒副产物(N-DBPs),对水质安全造成威胁。卤代硝基甲烷(HNMs)作为一种典型的N-DBPs,目前却缺少对其生成方式、控制方法和前体物的系统研究。所以,本文选取HNMs为研究对象,探究了胺类物质在紫外/氯胺消毒过程中生成HNMs的规律,探讨了溴离子浓度、氯胺浓度、前体物浓度、p H值和光照强度等对胺类物质生成HNMs的影响,以及反应过程中氮形态的转化和HNMs的毒性效应,最后对HNMs的生成途径进行了推导。首先,本文研究了不存在溴离子时,胺类物质在紫外/氯胺消毒过程中生成HNMs的规律。实验结果表明:甲胺、二甲胺和聚二烯丙基二甲基氯化铵在紫外/氯胺消毒过程中均可以生成氯代硝基甲烷(Cl-HNMs),且生成量均随反应时间的延长呈先升高后降低的趋势。Cl-HNMs的生成量随着氯胺浓度和前体物浓度的增大而增大,随着p H值的减小而增大。在氯胺消毒条件下,Cl-HNMs有微量生成,且生成量随着反应时间延长逐渐增大;在紫外/氯胺消毒条件下,Cl-HNMs的生成量显著增大且随着紫外光照强度的增大而增大。反应过程中,氨氮和溶解性有机氮逐渐向硝酸盐氮转化。其次,本文研究了在溴离子存在条件下,胺类物质在紫外/氯胺消毒过程中生成HNMs的规律。实验结果表明:在溴离子存在条件下,甲胺、二甲胺和聚二烯丙基二甲基氯化铵在紫外/氯胺消毒过程中均可以生成含溴的HNMs,且HNMs的生成量随着反应时间的延长呈先升高后降低的趋势。溴离子浓度增大时,氯溴硝基甲烷(Cl(Br)-HNMs)逐渐向溴代硝基甲烷(Br-HNMs)转化。氯胺浓度增大时,Br-HNMs逐渐向Cl(Br)-HNMs转化。HNMs的生成量均随着前体物浓度和光照强度的增大而增大,随着p H值的增大而减小。在氯胺消毒条件下,甲胺、二甲胺和聚二烯丙基二甲基氯化铵可以生成微量的HNMs,其生成量随着反应时间的延长不断增大。反应过程中,氨氮和溶解性有机氮逐渐向硝酸盐氮转化,加溴体系中不同形态氮的浓度变化相比于不加溴体系更大。生成的HNMs的毒性随着反应时间的延长先升后降,随着水体中溴离子浓度的增大不断上升。最后,本文研究了实际水样在紫外/氯胺消毒过程中生成HNMs的规律,对比并验证了在实验室水样中得出的规律。实验结果表明:实际水样在氯胺消毒和紫外/氯胺消毒过程中均可以生成部分HNMs,随着反应时间的延长,氯胺消毒中HNMs的生成量逐渐增大,而紫外/氯胺消毒过程中HNMs的生成量先增大后减小。在实际水样中添加溴离子后,含溴的HNMs的生成种类和生成量增加,Cl-HNMs的生成量减少。胺类物质在实际水样中生成HNMs的规律与实验室水样中生成HNMs的规律基本相似,但在生成量、最大值生成时间等方面有一定差异。
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