【摘 要】
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高硫负载量和高硫利用率是目前提高锂硫电池（LSBs）能量密度、实现商业化面临的巨大挑战。开发具有一体化、自支撑结构的三维集流体是高负载下实现多硫化物高效转化的一种有效策略。在前期报道了大量以碳基材料为基础的一体化电极,但是碳基材料化学吸附能力和催化活性缺乏,比表面积巨大导致电解液难以浸润等问题制约着LSBs的发展。因此,本课题利用具有高导电性、强化学吸附能力和高催化活性的过渡金属氮化物-氮化钛（T
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高硫负载量和高硫利用率是目前提高锂硫电池（LSBs）能量密度、实现商业化面临的巨大挑战。开发具有一体化、自支撑结构的三维集流体是高负载下实现多硫化物高效转化的一种有效策略。在前期报道了大量以碳基材料为基础的一体化电极,但是碳基材料化学吸附能力和催化活性缺乏,比表面积巨大导致电解液难以浸润等问题制约着LSBs的发展。因此,本课题利用具有高导电性、强化学吸附能力和高催化活性的过渡金属氮化物-氮化钛（Ti N）作为基体材料,设计、制备出两种一体化、自支撑结构的非碳限硫载体:Ti N多孔陶瓷一体化限硫载体和Ti N自支撑薄膜一体化限硫载体,并将其成功应用于LSBs,实现高导电性、高硫负载量下优异的电化学性能。具体研究内容如下:（1）通过调节粉体组分、造孔剂含量以及烧结温度来实现Ti N陶瓷一体化限硫载体的制备及其内部孔结构调控,优选出孔隙度较好,比表面积优异的Ti N多孔陶瓷,通过熔融扩散方法将活性物质硫负载到多孔限硫载体内部,制备得到一体化的Ti N/硫（Ti N@S）复合正极。通过孔隙调节,有效提高硫负载量;利用Ti N高导电性,高催化活性的本征特性,可有效提高硫的利用率;一体化的结构避免了导电剂和粘结剂的使用,可有效降低电极的界面接触电阻,为LSBs的商业化应用提供了简单、高效、可行的策略。制备的Ti N@S一体化正极可实现首圈放电容量1250.6 m Ah g-1,在0.5 C电流密度下循环200圈后的可逆容量仍可达635.8 m Ah g-1。（2）通过水热-抽滤-氮化策略,制备出Ti N纳米带（Ti N-NB）自支撑薄膜。Ti N-NB薄膜具有柔性、导电、分层多孔和自支撑的结构,作为非碳限硫载体,成功地构建了高硫负载量和高能量密度的硫电极。此外,宏观上相互交织的三维纳米带网络可以为锂离子和电子提供有效的传输路径,微观上高的比表面积和孔隙率为多硫化物的吸附和催化转化提供了必要的保证。结果表明,负硫量为1.0 mg cm-2时,在900℃氮化条件下制备的硫复合正极（Ti N-900@S）首次容量为1436.7 m Ah g-1,在0.5 C循环150次后的可逆容量为1032.6 m Ah g-1。在高硫负载量为7.1 mg cm-2时,Ti N-900@S柔性自支撑正极在0.1 C下循环50次后的可逆容量仍保持在403.1 m Ah g-1。
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