【摘 要】
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热电材料是一种可以通过热电效应实现热能和电能之间直接相互转换的功能材料,在实现可穿戴电子设备自供电领域具有较大潜力。传统块体材料的热电性能较高,但是力学柔韧性较差,限制了其在可穿戴电子产品中的应用。柔性热电材料能够兼具热电性能和柔韧性,因而在热电研究领域受到越来越多的关注。然而目前柔性热电材料的性能仍较低,阻碍了它们在可穿戴电子产品中的实际应用。研究具有良好性能的柔性热电材料具有重要意义。硒化银（
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热电材料是一种可以通过热电效应实现热能和电能之间直接相互转换的功能材料,在实现可穿戴电子设备自供电领域具有较大潜力。传统块体材料的热电性能较高,但是力学柔韧性较差,限制了其在可穿戴电子产品中的应用。柔性热电材料能够兼具热电性能和柔韧性,因而在热电研究领域受到越来越多的关注。然而目前柔性热电材料的性能仍较低,阻碍了它们在可穿戴电子产品中的实际应用。研究具有良好性能的柔性热电材料具有重要意义。硒化银（Ag2Se）在室温附近具有较高的Seebeck系数、电导率和低的热导率,在室温附近热电发电领域具有较好的应用前景。本论文首先采用湿化学法制备了Ag2Se纳米线（NWs）和还原氧化石墨烯（rGO）/Ag2Se NW复合材料,分别以Ag2Se纳米线（NWs）和rGO/Ag2Se NW复合材料为无机相、绝缘聚合物甲基纤维素（MC）为粘结剂,尼龙为柔性基底,使用丝网印刷工艺制备柔性Ag2Se NW/MC和rGO/Ag2Se NW/MC复合热电材料。采用冷压和退火工艺对复合材料热电性能进行优化。最后分别将制备的性能最优的Ag2Se NW/MC和rGO/Ag2Se NW/MC复合材料组装成柔性热电发电器件,研究器件的输出性能和柔韧性。本论文的主要结论如下:（1）当Ag2Se NWs质量分数从60 wt%增加到91 wt%时,Ag2Se NW/MC复合薄膜室温下的电导率从0.83 S/cm增大到71.3 S/cm,Seebeck系数基本不变（绝对值在101.37μV/K-105.38μV/K之间）,功率因子从0.86μWm-1K-2增大至79.18μWm-1K-2;冷压后复合薄膜的电导率和功率因子均增大,当Ag2Se NWs含量为91 wt%时,复合薄膜室温下功率因子增大至137.89μWm-1K-2,约为冷压前样品的1.74倍。（2）对Ag2Se NWs含量为91 wt%的Ag2Se NW/MC复合薄膜进行冷压结合退火处理。当退火温度从270 ℃增大到290 ℃时,处理后复合薄膜中的Ag2Se NWs烧结形成导电网络结构,且Ag2Se发生取向生长,同时MC的含量下降。退火温度为290 ℃时,Ag2Se NW/MC复合薄膜在300 K时功率因子增大至1312.08μWm-1K-2;随着测试温度的升高,复合薄膜的功率因子先增大后减小,360 K时达到最大值1641.58μWm-1K-2,对应的电导率和Seebeck系数分别为1222.07 S/cm和-115.9μV/K。弯曲1000次后（弯曲半径4 mm）,复合薄膜的功率因子仍保持～93%,表明该复合薄膜具有优异的柔韧性。将性能最好的Ag2Se NW/MC复合薄膜裁剪成热电臂,然后组装含有4个热电臂的柔性热电器件。该Ag2Se NW/MC热电器件具有良好的柔韧性,且在温差为14.1 K时的最大输出功率为653.73 n W,对应的最大功率密度达到3.51 W/m~2。（3）冷压结合290 ℃退火处理的rGO/Ag2Se NW/MC复合薄膜发生烧结,且Ag2Se沿（00l）晶面取向。冷压结合退火处理的rGO/Ag2Se NW/MC复合薄膜的功率因子随rGO含量的增加而减小,300 K时,rGO/Ag2Se NW复合材料中rGO含量为0.01 wt%时,rGO/Ag2Se NW/MC复合薄膜的功率因子为940.88μWm-1K-2;随着测试温度的升高,处理后rGO/Ag2Se NW/MC复合薄膜的功率因子先增大后减小,360 K时达到最大值1288.9μWm-1K-2,对应的电导率和Seebeck系数分别为643.55 S/cm和-141.52μV/K。该复合薄膜弯曲1000次后电阻变化率为11.48%（弯曲半径4 mm）,表明样品具有良好的柔韧性。将rGO/Ag2Se NW/MC复合薄膜制备成含有3个热电臂的柔性热电器件,温差为17K时,柔性器件的最大输出功率和最大功率密度分别为448.9 n W和3.02 W/m~2。
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