Fe3O4复合材料的制备及其催化类-Fenton反应性能研究

来源 :大连理工大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:piaoye2008
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工业废水中含有大量难降解的有机物质,具有毒性大和难处理等特点,严重威胁人类的健康。非均相Fenton法在处理难降解的有机废水方面受到广泛的关注。但是,非均相Fenton催化剂的活性和稳定性还有待提高。Fe基化合物是常用的非均相Fenton催化剂,Fe3O4因具有含量丰富、环境友好和易于分离回收等优点,在非均相Fenton反应领域受到广泛关注。通过环境友好、低成本的合成方法,将Fe3O4与其它材料复合可有效地提高其催化活性和稳定性。本论文的具体研究内容如下:采用一步水热法合成酒石酸盐前驱物,将其在不同气氛、温度和时间下煅烧,得到不同组成(γ-Fe2O3/CuO,α-Fe2O3/CuO和Fe3O4/C/Cu)和不同形貌的Fe-Cu复合物。将其作为非均相Fenton催化剂降解亚甲基蓝的反应,其中在氮气中煅烧制备的Fe3O4/C/Cu复合物具有较大的比表面积(133 m2 g-1),相比于在空气中煅烧得到的产物具有较好的类Fenton催化性能。同时,Fe3O4/C/Cu复合物的催化性能与Fe/Cu的摩尔比密切相关,当Fe/Cu的摩尔比为1:1时,催化性能最佳。Cu的引入有利于将Fe3+还原为Fe2+,从而促进Fe2+的再生以及·OH的产生。在反应系统加上可见光后,由于光还原作用促进了Fe3+到Fe2+的还原作用,Fe3O4/C/Cu复合物的催化性能得到显著提高。另外,此复合物具有磁性,能将其快速从反应液中分离。首先使用硬模板法合成有序介孔CeO2,通过浸渍-煅烧法制备了具有同样结构的Fe3O4/CeO2复合物。介孔Fe3O4/CeO2复合物在移除亚甲基蓝时具有吸附和催化的双重作用,对亚甲基蓝的移除效率远远高于不规则孔的Fe3O4/CeO2复合物。介孔Fe3O4/CeO2复合物优异的吸附能力归因于CeO2表面丰富的氧空位、大的比表面积和有序的介孔孔道。良好的类Fenton催化氧化性能是因为复合物中高的Ce3+含量和Fe、Ce间的协同效应。由于金属-载体间的强相互作用,介孔Fe3O4/CeO2复合物在反应后Fe的流失量很低(0.22 mg L-1)。同样,此复合物具有磁性,能够快速从反应液中分离。
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