【摘 要】
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过硫酸盐高级氧化技术(Persulfate Based Advanced Oxidation Processes)处理水中的新兴有机污染物,是当前国内外水处理技术研发及应用的热点之一。本文模拟可见光(Solar)来活化两种常见的过硫酸盐类氧化剂:过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)和过二硫酸盐(Persulfate,PS),对降解水中四种典型有机微污染物阿司匹林(Aspirin
【基金项目】
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国家自然科学基金面上项目(52070041),金属氯氧化物活性晶面调控及其催化过一硫酸盐去除水中非甾体抗炎药机制
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过硫酸盐高级氧化技术(Persulfate Based Advanced Oxidation Processes)处理水中的新兴有机污染物,是当前国内外水处理技术研发及应用的热点之一。本文模拟可见光(Solar)来活化两种常见的过硫酸盐类氧化剂:过一硫酸盐(Peroxymonosulfate,PMS)和过二硫酸盐(Persulfate,PS),对降解水中四种典型有机微污染物阿司匹林(Aspirin,ASA)、氟尼辛葡甲胺(Flunixin Meglumine,FMME)、硝基苯(Nitrobenzene,NB)和苯甲酸(Benzoic Acid,BA)进行动力学研究和实际应用价值的分析。Solar/PS体系能高效降解四种目标污染物,并且污染物降解过程符合拟一级反应动力学。当污染物初始浓度均为10.0μM,[PS]0=1.0 m M,pH 7.0时,ASA、FMME、NB和BA在15min内的去除率分别为72.6%、97.5%、21.8%和93.1%。通过探针化合物的降解情况确定了体系产生了羟基自由基(·OH)、硫酸根自由基(SO4·-)、单线态氧(~1O2)和超氧自由基(O2·-)等活性氧组分,其中·OH、SO4·-和~1O2对污染物有直接氧化作用,结果表明SO4·-对ASA和FMME降解的平均贡献率分别为66.5%和66.8%,对污染物的去除起主要作用。通过经济性计算分析,Solar/PS系统将污染物浓度减少一个数量级所消耗的电能(Electrical Energy per Order,EE/O)的范围为23.5~86.5 k Whm-3order-1,最佳氧化剂投加量为1.02~2.99 m M。系统在长江水和污水厂出水背景下对污染物仍具有一定的降解潜能,其中FMME的去除率高达93%;同时Solar/PS系统作为预氧化工艺对消毒氯化中消毒副产物(Disinfection by-products,DBPs)生成有一定的控制,氧化天然有机物(Natural Organic Matter,NOM)和实际水体后,三卤甲烷(Trihalomethanes,THMs)和卤乙酸(Haloacetic Acids,HAAs)的浓度分别平均下降了18.5%和41.0%。Solar/PMS体系在[PMS]0=2.0 m M,pH 7.0时反应15 min对上述初始浓均为10.0μM的四种污染物去除效率分别为63.1%、61.4%、41.7%和81.2%。同样通过间接测定法确定了体系中至少存在·OH和SO4·-两种活性自由基,其中SO4·-对ASA和FMME的贡献分别为48.6%和52.0%。对Solar/PMS系统进行经济型分析,计算得出EE/O的范围在72~110 k Whm-3order-1,其最佳PMS投加量为0.36~0.68 m M。Solar/PMS系统同样能够有效降解长江水和污水厂出水背景中的污染物,反应15 min内FMME和BA的去除率分别为45.0%和51.0%;Solar/PMS系统作为预氧化工艺降解污染物和处理实际水样对DBPs同样有一定的控制作用,在单独天然有机物NOM背景中THMs下降了24.7%,但对于预氧化污染物后系统中THMs和HAAs浓度有一定的上升。
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