石墨烯基复合介孔材料的制备及其对亚甲基蓝的吸附性能研究

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随着染料污染问题的日趋严重,开展污染治理工作显得尤为迫切。吸附法具有吸附效果好、操作简便和适用范围广等特点,在实际治理过程中得到广泛的应用。具有单原子厚度的石墨烯拥有较大的比表面积(~2600m2·g-1),且表面拥有丰富的有机官能团,使其具有吸附容量大、吸附效率高等优点,在吸附领域表现出巨大的潜在应用价值。但是,石墨烯易发生团聚现象和氧化石墨烯难以与溶液分离,这大大限制了石墨烯作为吸附剂在染料污染治理方面的应用。制备石墨烯基复合介孔材料是解决上述两个问题的有效方法。本文采用软模板法合成纳米介孔二氧化硅/石墨烯复合材料,纳米介孔二氧化硅的引入阻碍了石墨烯层与层之间的团聚,从而大大提高了石墨烯对亚甲基蓝的吸附速率。利用酰胺的形成,采用化学法合成SBA-15/氧化石墨烯复合材料,SBA-15的疏水性解决了氧化石墨烯难以与溶液分离的问题。本文的主要内容包括以下两个部分:(1)制备纳米介孔二氧化硅/石墨烯复合材料。以十六烷基三甲基溴化铵为模板剂,通过调节合成体系的pH值,在石墨烯表面形成纳米尺寸的介孔二氧化硅。由SEM和TEM图可知,尺寸均一的介孔二氧化硅均匀地分布在石墨烯表面。将该复合材料应用于亚甲基蓝的吸附性能研究。考察了不同pH值、吸附时间、温度和溶液浓度对复合材料吸附性能的影响。利用动力学模型和等温吸附模型对实验数据进行拟合,发现伪二级动力学模型和Langmuir等温吸附模型更符合实验结果;热力学分析确定了该复合材料对亚甲基蓝的吸附是一个吸热的过程。与石墨烯相比,该复合材料对亚甲基蓝表现出更高的吸附速率。(2)制备SBA-15/氧化石墨烯复合材料。对氧化石墨烯和SBA-15分别实现酰氯化和氨基功能化,利用氨基和酰氯形成酰胺的方法,将SBA-15成功负载到氧化石墨烯上。负载上SBA-15的氧化石墨烯能够通过离心的方法从溶液中分离出来,从而解决了氧化石墨烯在染料污染治理中遇到的问题。将该复合材料应用于亚甲基蓝的吸附性能研究。考察了吸附剂用量、溶液浓度和吸附时间对复合材料吸附性能的影响。分别采用伪一级动力学模型和伪二级动力学模型对实验结果进行动力学分析,发现后者能更好地拟合实验结果。此外,Langmuir等温吸附模型比Freundlich等温吸附模型更能描述复合材料的吸附行为,即亚甲基蓝在该材料上发生的是单分子层吸附。
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