【摘 要】
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基于过硫酸盐的高级氧化技术,因其反应条件温和、操作p H范围广、对有机污染物矿化效率高等优点而备受关注。然而,过硫酸盐在降解过程中需要添加额外的活化剂激活才能产生活性物种。目前,常用的活化剂主要有过渡金属基催化剂和碳基催化剂两种。过渡金属基催化剂具有催化性能好、氧化电位低等特点;但在实际应用过程中,存在稳定性差、自由基产生速度难以控制、自淬灭现象严重以及金属溶出等问题。近年来,碳基催化材料以其良好
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基于过硫酸盐的高级氧化技术,因其反应条件温和、操作p H范围广、对有机污染物矿化效率高等优点而备受关注。然而,过硫酸盐在降解过程中需要添加额外的活化剂激活才能产生活性物种。目前,常用的活化剂主要有过渡金属基催化剂和碳基催化剂两种。过渡金属基催化剂具有催化性能好、氧化电位低等特点;但在实际应用过程中,存在稳定性差、自由基产生速度难以控制、自淬灭现象严重以及金属溶出等问题。近年来,碳基催化材料以其良好的耐酸碱性、生物相容性等特点被广泛应用。而碳基催化剂刚刚起步,尚局限于富勒烯、碳纳米管(CNTs)和石墨烯等材料。但这些材料价格昂贵,制备过程复杂限制了其应用。生物碳材料因其制备工艺简单、成本低廉、来源广泛等优点,在过硫酸盐高级氧化技术当中展现出良好的应用潜力。然而,原始生物碳材料的石墨化程度低,比表面积小、表面官能团有限,导致其催化活性较低。基于此,本文以油茶壳为原料,通过磷酸活化、升温等方式,调节所制生物碳的石墨化程度、比表面积和表面官能团,进而改善其对过硫酸盐的催化活性,有效矿化有机污染物。具体研究内容如下:1.磷酸活化法制备油茶壳基生物碳及其活化过硫酸盐降解二氯喹啉酸研究以油茶壳为原料,磷酸为活化剂,通过一步热解制得生物碳(CS-OPC),并对比考察了与未活化生物碳材料(CS-PC)催化PMS对二氯喹啉酸的降解性能。研究发现,磷酸活化后生物碳材料的比表面积从303.6 m~2/g增加到1501.5 m~2/g,对二氯喹啉酸的吸附率从0%增加到65%,加入PMS后,对二氯喹啉酸的去除率从14%增加到92%,提升了6.5倍。通过淬灭实验和EPR测试表明,~1O2是氧化降解二氯喹啉酸的主要活性物质。材料的XPS结果分析证明C=O是激发PMS生成单线态氧~1O2的主要活性位点,氧化降解二氯喹啉酸。在CS-OPC用量为0.3 g/L,PMS浓度为1 m M,二氯喹啉酸浓度为20 ppm时,二氯喹啉酸的去除率达到了98%,五次循环后去除效率在90%以上。模拟废水的降解过程表明,CS-OPC/PMS体系基本不受Cl-和p H变化的影响,表现出较强的抗干扰能力。2.原位活化法制备油茶壳基生物碳及其活化过硫酸盐降解二氯喹啉酸研究以油茶壳为原料,在限氧环境下于600、700、800℃原位热解制得一系列生物碳材料。通过XRD、Raman和XPS测试对比分析发现700℃下所制生物炭(CSOC-700)材料的石墨化程度最高,且具有适当的比表面积和含氧官能团。高石墨化结构结合适当的含氧官能团可以有效加速电子传递效率,提高碳材料的催化活性。在CSOC-700用量为0.5 g/L,PMS浓度为2 m M,二氯喹啉酸浓度为10 ppm时,体系中二氯喹啉酸的去除率达到了96%,四次循环后二氯喹啉酸的去除率还有76%,表现出非常优异的催化降解性能。通过淬灭实验和EPR测试表明,~1O2和.OH是氧化降解二氯喹啉酸的主要活性物质。
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