论文部分内容阅读
缪子自旋弛豫法(muon spin relaxation,μSR)是利用加速器产生的缪子,以其作为探测工具射入材料中,从而得到有关材料磁性质的一种重要手段。与其它的探测手段如核磁共振、中子散射实验相比,其具有的优势有:i)对局域磁场非常敏感,可以探测到低至约0.1G的磁场,因此可以探测到甚至来自核磁矩的局域磁场;ii)产生的缪子自旋是100%极化的,不需要外加磁场即可实现,因此不会因为外加磁场而对原有的材料造成影响;iii)与某些NMR核素相比,缪子的自旋为1/2,因此不会与电四极矩发生相互作用,简化了分析过程;iv)μSR属于局域探测技术,因此能够很容易地看到材料中是否存在相分离,并且能够给出各个相的比例。利用μSR方法的这些特点,我们研究了几个当前热门体系的磁性,一个是烧绿石结构的铱酸盐Nd2Ir2O7,另一个是具有集体顺磁行为的Nd2Ti2o7,以及具有奇异磁有序的Kondo半导体CeT2Al10(T=Ru,Os)。I)我们利用pSR确定了Nd2Ir2O7在金属-绝缘体转变附近形成了磁有序,表明两者之间具有密切的联系。同时表明了Ir4+离子的磁矩随着金属-绝缘体转变温度的下降而降低。R2Ir2O7(R=稀土元素)为烧绿石立方结构,具有几何阻挫。其中的Ir4+离子具有5d5电子构型。由于5d电子比3d电子更具延展性,因此一般认为应该表现为金属行为,然而电阻测量显示大部分R2Ir2O7在高温时表现为半导体或半金属行为,而在温度TMI以下电阻急剧上升,表现为绝缘体行为,出现了金属-绝缘体转变(MIT)。伴随着MIT人们还观察到了磁化率出现了异常,有可能形成磁有序。由于没有观察到热滞现象,因此认为是连续相变过程。MIT与磁有序之间的关系是我们研究的出发点。我们选择在离子半径-温度相图上靠近金属-绝缘体边缘的Nd2Ir2O7作为研究对象,因为根据理论计算的结果,在靠近两相边界的地方有可能出现新奇的拓扑半金属相,而磁有序的存在是出现拓扑半金属相的必要条件。我们在TMI附近观察到了缪子自旋进动,强烈地支持磁有序的发生,并且进动频率与转变温度具有某种标度关系,即对于TMI高的R2Ir207,进动频率比较快,而TM1比较低的,则进动频率比较慢,表明内磁场的大小与转变温度有关。而内磁场来自于有序化的Ir4+磁矩,因此TMI比较低的R2Ir207,Ir4+的磁矩变小。我们发现磁转变与MIT几乎在同一温度范围内产生,因此两者具有密切的联系。综合我们的结果,我们认为有可能由于Ir4+本身具有的较强的自旋轨道耦合以及其特殊的all-in/all-out的磁结构导致了MIT,即由于磁有序使得导带与价带分别往上及往下移动,从而出现能隙,这可以理解为Lifshitz转变。我们同时发现内场在20K以下趋于饱和后在9K以下又继续升高,表明Nd3+的磁矩在9K以下同时进入了有序态,这一结果与之前的中子散射实验结果符合得很好。Ⅱ)Nd2Ti207(NTO)虽然与钛酸盐具有相同的化学式A2Ti207,但其结构属于单斜晶系,而并非立方的烧绿石结构,因此不具有几何阻挫。然而我们的μSR测量结果发现NTO的很多性质却与几何阻挫材料很相似,有可能为我们理解集体顺磁行为提供一些新的认识。我们之前的磁化率测量表明其具有很大的阻挫指数,约为70。从我们的缪子自旋弛豫测量结果看,首先缪子自旋弛豫速率在10K以下表现出不随温度变化的关系。类似的结果已经在很多阻挫材料中被发现,如自旋冰态的Dy2Ti2O7,自旋液体态的Tb2Ti207,磁有序态的Tb2Sn207和Gd2Ti2O7,以及类kagome结构的水钒铜矿化合物。由于NTO不具有阻挫,因此我们猜测有可能是由于Nd3+中比较大的自旋关联作用使得在低温出现了足够多的低能激发,从而导致了缪子自旋弛豫速率在10K以下的温度依赖关系。另一方面,我们得到一个很重要的发现,即在顺磁态,缪子自旋弛豫速率随着外加纵向磁场的增加而增大。这与一般预期的缪子自旋极化度将在外加纵向磁场下得到恢复不一致。而这一结果直接导致我们的推断,即在缪子Larmor频率所对应的谱密度在顺磁态下由于磁场的作用得到了增强。这一结果表明谱密度在顺磁态不随磁场而变化的假设不一定成立。Ⅲ)我们在电子掺杂的近藤半导体Ce(Ru1-xRhx)2Al10(x=0,0.03,0.05,0.10)上的μSR测量显示,内场发生了剧烈的变化。结合磁偶极场计算,表明磁结构有可能发生了变化,即未掺杂样品中的磁结构是不稳定的。Kondo半导体CeT2Al10(T=Ru,Os)由于其奇异的磁有序最近引起了人们的广泛兴趣,其奇异性主要包括:ⅰ)转变温度T0~30K,而最近邻的Ce离子之间的距离约为5A,一般情况下T0低于2K;ⅱ)易磁化轴为a轴,而中子散射实验确定的Ce磁矩沿c向排列;ⅲ)对应于T=Ru和Os的T0分别为27和29K,而中子散射实验确定的Ce磁矩分别为0.42和0.34μB/Ce;ⅳ)对T=Ru施加压力后,T0先升高,在约2GPa达到最大值后降低,最后在4GPa左右出现类似一级相变的过程,T0降为0;这些反常的磁性质不能用一般的交换作用解释,因此其中的导电电子与f电子之间的杂化(c-f杂化)必然起到了重要的作用。我们采用在Ru位进行Rh掺杂[Ce(Ru1-xRhx)2Alio, x=0,0.03,0.05,0.10]的方法对其进行了研究。由于Rh比Ru多了一个d电子,因此可以认为是电子掺杂。我们发现内场随着少量的掺杂即发生了剧烈的变化:i)在x=0的样品中发现了两个进动频率,对应的内场表示为Hsmall和Hlarge,而在x=0.05和0.10的样品中只有一个出现;ii) Hlasge在x=0的样品中约为180G,而掺杂的样品在最低温约为800G;iii)Hlarge在x=0样品中遵循平均场行为,而在掺杂样品中则严重偏离平均场行为。根据这些结果,并结合简单的磁偶极场计算表明,在掺杂的样品当中Ce的磁矩由原来的沿c轴方向转到了α轴方向,与磁化率的结果一致。而临界的掺杂浓度大约为3%,因此我们认为在未掺杂的样品当中的磁结构是不稳定的,其中的c-f杂化强度应该位于临界值附近,因此通过少量的掺杂即可对其进行有效的调控,从而出现不同的磁基态。另外,结合之前有关NMR,中子散射,热电势和μSR的结果,我们推断在未掺杂样品中Hsmall表现出的非平均场行为与缪子和导电电子之间的超精细作用有关,可以归结于导电电子在缪子位置所产生的Fermi-contact场。而对于掺杂样品中的Hlarge的非平均场行为,我们还没有明确的定论,将来的中子散射实验将会对此有所启发。