水环境中双酚A的分子印迹—化学发光检测及降解效能研究

来源 :哈尔滨工业大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:zyh_0527
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双酚A(BPA)是一种典型的环境雌激素,用于合成聚碳酸酯、环氧树脂和热敏纸,经常出现在各种日用产品中。BPA的大量使用,使自来水、生活污水和空气中都有BPA的存在,而低浓度的BPA就能对人类或动物的内分泌功能造成干扰。因此有必要建立一种快速、简便、低成本的双酚A检测方法和降解方法。本文建立了检测BPA的增敏性化学发光方法,成功应用于对环境实际样品中BPA的测定。并采用本体聚合技术,制备了BPA分子印迹聚合物(MIPs)用于固相萃取,对复杂水体中的BPA进行富集纯化,建立测定实际水体中BPA的分子印迹-化学发光分析方法。利用该方法和液相方法测定了铁络合物催化类Fenton体系降解BPA后的BPA残余量和降解率,并模拟实际水体,考察了几种主要的水体本底成分对BPA降解的影响。本文合成了二过碘酸合铜(DPC),基于DPC对鲁米诺-过氧化氢化学发光体系的催化作用,建立了DPC-鲁米诺-过氧化氢化学发光检测体系。研究发现,BPA在5×10-8~1×10-6 mol/L浓度范围内,lgCBPA与体系化学发光强度成良好的线性关系,方法检出限为1.41×10-9 mol/L。将该方法用于瓶装水、PC水瓶、PC碗等环境实际样品的分析,在瓶装水中没有检出BPA,而在PC水瓶和PC碗中均检出了超标的BPA。对制备的分子印迹聚合物(MIPs)进行静态吸附实验,发现MIPs在水中吸附速率很快,2min达到吸附饱和,相比在甲醇、乙腈、乙醇、氯仿等介质中,MIPs在水中吸附量也是最大。对MIPs在BPA、苯酚、腐殖酸的单体系和混合体系中选择吸附性能进行研究,实验结果表明,三者的竞争吸附能力为BPA>苯酚>腐殖酸,因此MIPs作为固相萃取材料,能有效消除实际水体中苯酚和腐殖酸对化学发光法测定BPA的干扰。对固相萃取条件进行优化,并将该分子印迹-化学发光分析方法成功应用于实际水体中BPA的测定。研究吡啶型酰胺-铁催化氧化降解BPA的反应发现,适量增加铁络合物和过氧化氢的投加量,都会提高BPA的降解率,减少残余量。pH对BPA降解率影响较大,体系在碱性(pH=9.9和pH=10.76)时BPA降解率较高,分别为94.1%和93.1%。异丙醇对铁络合物催化氧化BPA的抑制作用不明显,腐殖酸对铁络合物催化氧化BPA有较明显的抑制作用,腐殖酸浓度从0 mg/L增加到20 mg/L时,BPA降解率从65%降低到45.8%;硅酸盐也对铁络合物催化氧化BPA有明显的抑制作用,硅酸盐浓度从0 mg/L增加到5 mg/L时,BPA降解率从65%降低到48.6%。
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