介孔ZrO2载体的制备及其负载纳米金催化剂的催化性能研究

来源 :内蒙古师范大学 | 被引量 : 0次 | 上传用户:lelouchX
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采用不同的表面活性剂制备了系列介孔ZrO2载体,分别采用沉积-沉淀法和液相还原法制备了相应的Au/ZrO2催化剂,并对催化剂进行N2吸附-脱附、XRD、TEM、XPS等表征。考察了Au/ZrO2催化剂在CO低温氧化反应、硝基苯还原生成氧化偶氮苯反应和环己酮肟酸解制备环己酮反应中的催化性能,并分析介孔ZrO2载体孔结构对纳米金催化剂催化活性的影响。1.以CO氧化反应为探针反应考察了载体的制备条件和催化剂的制备方法对催化剂性能的影响,并通过对催化剂进行BET和XRD等表征,分析了影响催化剂活性的原因。实验结果表明:载体制备过程中采用不同表面活性剂对催化剂活性有一定影响,其中以非离子表面活性剂PEG1000制得的催化剂Au/ZrO2-PEG-1000的活性最高,CO最低完全转化温度为15oC;制备方法影响催化剂活性,沉积沉淀法制得的催化剂活性比液相还原法制得的催化剂活性高。2.应用可见光驱动硝基苯合成氧化偶氮苯反应,采用具有不同孔结构的纳米金为催化剂,研究了光强、波长等对反应的影响,分析ZrO2载体孔结构对纳米金催化剂催化活性的影响。结果表明:改变可见光的光强、波长均对反应产生影响,当光强为0.30W/cm2不滤光的反应条件下转化率最高。不同大小的孔对催化剂活性也有一定影响,其中非离子表面活性剂PEG1000制得的催化剂Au/ZrO2-PEG-1000,其载体的孔径大小约为5nm,产物氧化偶氮苯的选择性最高。3.环己酮肟酸解制备环己酮反应中,研究酸量对反应的影响。结果表明:当反应时间达到4小时反应基本处于平衡状态,向反应中加入酸可以明显提高反应的转化率,并随着加入酸的量的增加反应转化率也随之增加,加入酸的量为15mL时反应转化率最高,但如果酸量过高又会抑制反应进行。
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