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气溶胶是影响气候变化的重要驱动因子之一,目前对其辐射强迫的评估仍存在较大不确定性。该不确定性主要源自气溶胶颗粒的空间分布,粒径分布,形貌特征,化学组成,颗粒种类(如矿物组成)等多方面的影响。粉尘气溶胶(矿物气溶胶)和黑碳气溶胶是大气气溶胶的重要组成部分。矿物气溶胶在大气中起到双重辐射效应(致暖效应和致冷效应),生物质和化石燃料燃烧所产生的碳质气溶胶通过它们对太阳辐射的强吸收性来影响辐射强迫。由于以上两类气溶胶的光学散射特征难以确定,从而导致其辐射效应同样具有较大不确定性。青藏高原平均海拔4 km以上,高海拔的雪冰成为记录和保存对流层中上部气溶胶的独特介质。与表土及地表气溶胶相比,雪冰粉尘可以更好的代表区域范围内大气粉尘和黑碳气溶胶的平均状况,为准确评估亚洲粉尘在区域和全球大气化学循环及气候变化等方面的强迫作用提供了良好的手段。
本研究选取具有高度气候敏感性的青藏高原地区作为研究区域,在其周边具有不同气溶胶光学厚度的地点获取冰川表层雪样品、大气降雪样品、冰芯上部样品以及大气降尘样品。通过对样品进行气溶胶单颗粒分析研究,获取了青藏高原地区雪冰中粉尘单颗粒的粒径分布、形貌特征、矿物组成及其光学特性,并最终将获取的颗粒光学特性应用到气溶胶-雪-冰辐射传输过程中来研究气溶胶颗粒对雪冰反照率的影响研究之中。
研究结果显示,青藏高原地区雪冰和大气降尘中的气溶胶颗粒以粉尘颗粒为主,单颗粒形貌主要为不规则棱角形且具有尖锐边缘的薄片状。基于人工单颗粒粒径测量并拟合获取了青藏高原粉尘颗粒的对数正态粒径分布,其平均值为r=0.69μm且σ=1.82。该值与MODIS卫星反演海洋上空沙尘气溶胶采用的粒径分布和ACE-2实际观测的亚洲传输粉尘气溶胶的粒径分布最为接近,但依然与OPAC中粉尘粒径分布模式以及其它卫星反演粉尘气溶胶采用的粒径分布存在一定程度的差异。沙尘单颗粒平均纵横比AR为1.63,平均圆度CIR为1.26。其纵横比与非洲沙尘单颗粒的平均纵横比1.64相一致,说明自然产生的颗粒物在纵横比上表现为平均值约1.60左右。通过蒙特卡洛随机模拟方法获取的沙尘单颗粒8:5:2三维形貌模型可以有效的模拟真实沙尘颗粒的不规则棱角形且具有尖锐边缘的薄片状形貌。该三维形貌模型可用作粉尘气溶胶颗粒形状的光学模型计算。根据单颗粒显微形貌、粒径组成和化学成分信息,青藏高原雪冰中不溶颗粒大致分为矿物颗粒、Soot颗粒、飞灰颗粒和生物颗粒4大类。单颗粒分析的统计结果表明,青藏高原雪冰中不溶颗粒的矿物相多达30种,其中含量最多的是粘土矿物,其含量为57.43%。各样品中粘土矿物的风化程度较低,主要以伊利石和绿泥石及它们的混层矿物为主。
基于单颗粒分析获取的矿物组成数据,采用不同内部混合方法计算获取的气溶胶复合折射系数存在较大差异。最终采用麦克斯韦-加内特近似法计算的青藏高原粉尘颗粒复合折射系数与全球气溶胶的复合折射系数在全波段范围内具有相似的波动趋势,但青藏高原样品在可见光波段的吸收系数较低,比众多气候模型和气象预报模型计算沙尘辐射影响时所采用的沙尘吸收系数低5-10倍,但与AERONET的实测吸收系数相一致。青藏高原各样品在波长550nm处的平均复合折射系数平均为1.58+0.0013i,矿物组成的差异性对其吸收系数的影响约为30%,但对其实部的影响仅为2.5%左右。
随着近几年非球形颗粒测量技术的发展和散射计算方法得到不断改进,计算不对称非球形气溶胶颗粒光学特性成为可能。与非球形形貌相比,球形颗粒的相函数在散射角60°-160°范围内低估了气溶胶的相函数,而在散射角20-60°和160°-180°范围内高估了气溶胶的散射相函数。散射角大于95°后,采用不同形貌将导致颗粒的相函数差异较大。当散射角度大于120°后,各散射矩阵元素均对颗粒的形貌较为敏感。各种颗粒形貌在散射矩阵元素F22上不具有任何相似性,而颗粒物的非对称性将导致相函数趋于平滑。
将计算获取的非球形沙尘和黑碳气溶胶光学特性参数输入多组分气溶胶-雪-冰辐射传输模型(RISMAP)发现,雪冰中气溶胶颗粒对其反照率的影响主要集中在波长小于950nm的可见光波段及1000nm-1150nm的近红外波段。结合雪冰中粉尘和黑碳的实际含量,初步模拟结果显示两者所降低的雪冰反照率相当。但雪冰中存在两种气溶胶杂质所降低的反照率并不是各成分单独降低反照率的简单加权。基于实际观测与模型模拟结果,拟合获取雪冰中Soot含量与雪冰反照率之间遵循幂律函数方程Y=0.1369X0.7407 R2=0.9725,但该数学关系仅适用于Soot浓度小于1600 ppb。通过该公式计算获得青藏高原地区Soot所降低的雪冰反照率为0.40-4.89%。