【摘 要】
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单分子电导测量技术是测量单个分子电学性质的技术,目前已不仅应用在分子电子学,还在物理化学、分析化学、生物传感和基因测序等领域都显示出了巨大的发展潜力。而单个分子中的氢键、金属离子的配位键、π-π相互作用、葫芦脲主客体之间以及O…S间等这种弱相互作用力对调控载流子迁移率具有重要影响,利用单分子电导测量技术对电子传输路径高度敏感的特点,对分子之间多种非共价键的弱相互作用在单分子水平上进行系统深入的研究
【基金项目】
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优秀中青年科技创新团队计划项目（T2021002）；
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单分子电导测量技术是测量单个分子电学性质的技术,目前已不仅应用在分子电子学,还在物理化学、分析化学、生物传感和基因测序等领域都显示出了巨大的发展潜力。而单个分子中的氢键、金属离子的配位键、π-π相互作用、葫芦脲主客体之间以及O…S间等这种弱相互作用力对调控载流子迁移率具有重要影响,利用单分子电导测量技术对电子传输路径高度敏感的特点,对分子之间多种非共价键的弱相互作用在单分子水平上进行系统深入的研究很有必要。而目前在单分子水平对葫芦脲主客体之间的弱相互作用研究主要采用光学、力学等方法,检测手段较为复杂。而单分子电导测量技术作为一种精确的单分子检测手段,具有实时、准确、快速等优点。葫芦[7]脲（CB[7]）是一种超分子大环化合物,可以包裹不同客体分子形成主客体复合物,具有卓越的分子识别性能。本项目将利用单分子电导测量技术系统研究葫芦脲分子及其限域条件下与客体分子之间的弱相互作用。这项研究可以推动单分子电导测量技术在基础物理化学中的应用,以及促进葫芦脲超分子在医学领域的基础研究和实际应用。而目前利用单分子电导测量技术对CB[7]主客体间弱相互作用研究还处于探索阶段,单分子电导的测量是由金电极、分子和锚定基团三部分影响,其任意一个组成结构发生变化都会对电子输运特性产生显著影响。除这些内部影响之外,还存在着许多外部环境的影响;例如,pH值、偏压、光照、溶剂等。通过我们对CB[7]主客体复合物研究发现,该识别分子体系较为复杂,影响因素较多。为了能更加深入讨论分子的弱相互作用,我们又设计合成了体系简单的含有O…S间弱相互作用的有机共轭分子进行研究。首先,为了证实扫描隧道显微镜固结法（STM-FJ）的可靠性,采用具有稳定构型的简单碳链分子进行测试;接着在单分子水平研究了葫芦[7]脲主客体间、O…S间等弱相互作用对电荷传输的影响。得到了以下结论:（1）利用STM-FJ分别检测了CB[7]以及包裹盐酸金刚烷胺的CB[7]主客体复合物的电导值,发现包裹盐酸金刚烷胺使CB[7]的电导值下降约33%,这是由于客体分子的氨基与CB[7]间的弱相互作用干扰了电极之间的电子耦合。（2）通过调节pH,并利用STM-FJ检测了Hoechst 33258五水合物与1,5-戊二胺在CB[7]中的竞争反应。发现pH变化时,包裹在CB[7]中的客体分子1,5-戊二胺被Hoechst 33258五水合物取代,致使电导值下降约78%,这主要是由于两种客体分子与CB[7]的弱相互作用变化引起的。（3）利用STM-FJ对自主设计合成的三种有机共轭分子（DT-B、DT-CB和DT-OB）的电导测量表明,DT-CB和DT-OB电导相较于DT-B分别提升了2倍和3.5倍。这是由DT-CB和DT-OB中O…S间的弱相互作用造成的,即非共价构象锁,表明有机共轭分子中O…S间的弱相互作用对电荷传输有明显的提升作用。
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