由于煤炭等传统能源面临枯竭,人们一直致力于寻找清洁的可再生能源。因此,钙钛矿太阳能电池近年来受到了研究人员的广泛关注。钙钛矿材料凭借合适的禁带宽度、良好的光吸收系数、优异的载流子迁移率等优点被广泛应用于OLED、半导体薄膜、催化等领域。然而,它的低稳定性限制了自身转换效率的提高。本论文借助密度泛函理论,对提高钙钛矿材料稳定性的阳离子掺杂法、有机分子钝化法进行了深入研究。本文不仅研究了阳离子掺杂的内在机理和最佳掺杂比例,还创新性地提出了钝化分子的双锚定钝化策略。本文的研究为开发高效稳定的钙钛矿器件提供了强有力的理论支持。本文的主要研究内容和结论如下:（1）通过理论计算,我们从多种有机阳离子中筛选出了最佳的MAPbI3掺杂剂,并进一步揭示了掺杂剂提高稳定性的机理。计算的结果表明,大尺寸阳离子（类似于IPA+、TriMA+和GA+）可以为体系带来缺陷形成能和迁移势垒的提高,从而有效地抑制结构缺陷的形成和扩散。本文还从结构变形和氢键形成两个方面揭示了提高结构稳定性的内在机理。首先,大尺寸离子掺杂引起的晶格扭曲阻碍了碘离子和MA离子在晶体中的运动。其次,晶格中的碘离子与有机阳离子之间形成的氢键数量显著增加,这有效提高了钙钛矿结构的稳定性。本文的理论结果为设计和合成高稳定性的有机无机钙钛矿材料提供了重要的指导,并且有利于进一步提高钙钛矿太阳能电池的光电效率。（2）本文站在缺陷能量、电子结构、光吸收系数等角度,系统地研究了阳离子掺杂方法中的最佳浓度,并对其机理进行了简要分析。我们发现低浓度的掺杂使得钙钛矿体系具有合适的带隙、更高的缺陷形成能和更高的光吸收峰值。此外,钙钛矿低浓度的掺杂还可以使容忍因子稳定在更合适的区间。因此,我们建议阳离子的最佳掺杂比例为3.2%-12.5%。此外,低浓度掺杂可以通过小幅度的晶格畸变来提高结构稳定性,而过大比例的掺杂会引起钙钛矿的相分离而造成电池性能的损失。（3）本文系统地研究了钝化分子对钙钛矿材料的双锚定钝化作用,探讨了MP、D4TBP、色氨酸三种有机分子的钝化机理。MP分子的两端可以分别与不饱和的铅原子形成配位键,实现Pb-N和Pb-O两种模式的钝化。D4TBP凭借其一端的羧基可以实现Pb-O配位键的钝化,而其氨基部分可以占据MAPbI3中的阳离子位点来实现A位缺陷的钝化。色氨酸分子同时具有羧基和氨基,因此也可以实现Pb-N和Pb-O两种钝化模式。此外,通过对钝化分子与无机晶格位置的分析,我们还提出了氢键钝化的概念。由于这些有机分子可以实现两种模式的钝化,我们又称它们为双锚定的钝化分子。这种钝化分子提高了钝化过程的容错率,有效增强了钙钛矿结构的稳定性。