【摘 要】
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四环素类抗生素(Tetracyclines,TCs)是一类典型的广谱抗生素,近年来不仅广泛应用于医疗行业,也经常被作为生长促进剂和防腐剂应用于畜牧业和水产养殖业。然而,四环素类抗生素的过度使用引起了世界范围内的广泛关注,因为四环素类污染物的排放和残留会对人类健康和生态环境造成严重危害。半导体光催化技术作为一种经济、环保和可持续发展的技术,在去除四环素类抗生素污染物方面表现出了广阔的应用前景。在众多
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四环素类抗生素(Tetracyclines,TCs)是一类典型的广谱抗生素,近年来不仅广泛应用于医疗行业,也经常被作为生长促进剂和防腐剂应用于畜牧业和水产养殖业。然而,四环素类抗生素的过度使用引起了世界范围内的广泛关注,因为四环素类污染物的排放和残留会对人类健康和生态环境造成严重危害。半导体光催化技术作为一种经济、环保和可持续发展的技术,在去除四环素类抗生素污染物方面表现出了广阔的应用前景。在众多半导体光催化剂中,硫化铟银作为一种代表性的三元硫属化合物,具有低毒、窄带隙、高稳定性和强可见光吸收等优势,成为光催化领域的研究热点。单一组分光催化剂一般存在光吸收能力较差、光生电子和空穴的分离效率不高的缺点,导致其光催化性能不佳。本文针对以上问题,以硫化铟银的改性为研究目标,通过构建异质结型复合光催化剂,提高光生载流子在界面的分离、迁移和传输效率,增强其对四环素类抗生素污染物(氧四环素、四环素和盐酸四环素)的光催化降解活性。具体研究内容如下:(1)AgInS2/Ag In5S8异质结光催化剂的制备及其光催化性能的研究。采用一步水热法合成,以硝酸银为银源,硝酸铟为铟源,L-半胱氨酸或硫代乙酰胺(TAA)为硫源,探究了不同硫源对复合材料的形貌、组成、结构、光电性能和光催化性能的影响。实验结果表明,L-半胱氨酸的加入可以显著增强合成的AgInS2/Ag In5S8光催化活性,其中以5 mmol L-半胱氨酸和2 mmol TAA为硫源制备的AgInS2/Ag In5S8(AIS-5)光催化性能最为优异,在可见光照射下对氧四环素有显著的去除效果,180 min后氧四环素的降解率和矿化率高达90.5%和61%。此外,AIS-5对头孢噻肟钠和四环素也有较好的光催化降解性能。重复降解试验结果显示,AIS-5具有良好的稳定性和可循环利用性。(2)为了实现光生载流子在接触界面的高效空间分离,构建了Z型异质结复合光催化剂AgInS2/r GO/Mo S2。当AgInS2与Mo S2的摩尔比为1:1时,AgInS2/r GO/Mo S2的光电性能最佳,其光电流密度分别是Mo S2和AgInS2的71倍和7.1倍。这是由于r GO作为电子捕获和转移的高速通道可以快速转移和传递光生电子,有效抑制了光生电子和空穴的复合,延长了光生载流子的寿命。AgInS2/r GO/Mo S2还具有优异的光催化活性,在可见光照射120 min后对盐酸四环素的降解率高达92%,其反应速率常数(2.07×10-2 min-1)分别是Mo S2(1.6×10-3 min-1)的13倍,r GO/Mo S2(4.3×10-3 min-1)的5倍。自由基捕获试验以及ESR检测进一步证明了超氧自由基(·O2-)在AgInS2/r GO/Mo S2光催化降解盐酸四环素的反应过程中发挥主要作用,同时空穴(h+)和羟基自由基(·OH)起到了协同增效的作用。这项工作是在二维层状过渡金属硫化物的基础上构建氧化还原能力更强的Z型异质结复合光催化剂,为四环素类污染物的有效去除提供了科学依据。
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