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黏土矿物及碳材料在催化、环境治理等领域引起了广泛的关注。其中,累托石与生物炭因其优异的性能,被看作是负载金属/金属氧化物纳米颗粒的理想载体。一方面,累托石较大的比表面积可以增加所负载纳米颗粒的分散性和稳定性,累托石与金属氧化物之间的协同作用提供了复合材料的良好性能。另一方面,生活污水污泥作为废弃物,如果做不到合理且有效的利用,会引起众多环境问题。以生活污水污泥为生物质原料制备生物炭(SDBC)用作高效吸附剂或催化剂的载体并应用于去除污染废水是目前的研究热点。本论文以以累托石和污泥为廉价原料制备累托石/污泥复合生物炭材料(RSDBC),在此基础上负载多种功能性材料,提高其性能并拓宽其应用领域,成功合成了制备一系列新型复合材料并用多种技术手段对其进行表征。考察了复合材料对印染废水的催化降解性能及对水体中金属的吸附性能。具体研究结果包括以下几个方面:
(1)制备并表征累托石/污泥复合生物炭材料(RSDBC),探讨了复合材料在水体中吸附Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的性能。结果表明:RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能优于单一的累托石和污泥生物炭。RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附过程可以由伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型拟合。RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附容量分别为30.91mg/g和15.86mg/g。
(2)制备并表征二氧化锰负载累托石/污泥复合生物炭材料(MnO2@RSDBC),探讨了复合材料在水体中吸附Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的性能。结果表明:MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附可以由伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型拟合,吸附过程受pH影响较大。对吸附过程进行了热力学,结果表明MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附过程是自发的吸热过程。MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附容量分别为111.41mg/g和46.21mg/g。负载MnO2大幅提升了RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能。
(3)制备并表征了尖晶石铁酸铜负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料(CuFe2O4@RSDBC),探讨了复合材料活化过硫酸盐(PS)降解酸性橙7(AO7)的性能。结果表明:CuFe2O4@RSDBC对AO7的降解分段符合伪一级动力学模型。复合材料活化过硫酸盐体系降解AO7的降解效率接近94%。检测到了多种中间产物,并绘制出对应得降解路线图。硫酸根自由基在降解AO7的过程中起主要作用。
(4)制备并表征了氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料(ZnO@RSDBC),探讨了复合材料光催化及活化PS降解AO7的性能。结果表明:ZnO@RSDBC纳米复合材料降解AO7的动力学行为符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,ZnO@RSDBC光催化/活化过硫酸盐体系降解AO7效率达96%。自由基竞争结果表明,空穴是造成反应体系中的主要活性物质。
(5)探讨了累托石/污泥复合生物炭材料、二氧化锰负载累托石/污泥复合生物炭材料、铁酸铜负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料、氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料应用于纺织工业废水中有机染料脱色处理,并比较了其处理性能和效果。结果表明,氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料对纺织工业废水中有机染料脱色具有最佳效果,脱色效氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料率达到95%。同时发现复合材料处理纺织工业废水中有机染料的动力学行为符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。进一步深入分析鉴定了纺织工业废水的主要成分及反应前后变化。结果表明,氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料处理纺织工业废水主要有机染料成分均具有良好效果,尤其是处理结构简单、分子量低的有机染料效率更为显著。
(1)制备并表征累托石/污泥复合生物炭材料(RSDBC),探讨了复合材料在水体中吸附Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的性能。结果表明:RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能优于单一的累托石和污泥生物炭。RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附过程可以由伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型拟合。RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附容量分别为30.91mg/g和15.86mg/g。
(2)制备并表征二氧化锰负载累托石/污泥复合生物炭材料(MnO2@RSDBC),探讨了复合材料在水体中吸附Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的性能。结果表明:MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附可以由伪二级动力学模型和Langmuir等温线模型拟合,吸附过程受pH影响较大。对吸附过程进行了热力学,结果表明MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附过程是自发的吸热过程。MnO2@RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的最大吸附容量分别为111.41mg/g和46.21mg/g。负载MnO2大幅提升了RSDBC对Pb(Ⅱ)和Cd(Ⅱ)的吸附性能。
(3)制备并表征了尖晶石铁酸铜负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料(CuFe2O4@RSDBC),探讨了复合材料活化过硫酸盐(PS)降解酸性橙7(AO7)的性能。结果表明:CuFe2O4@RSDBC对AO7的降解分段符合伪一级动力学模型。复合材料活化过硫酸盐体系降解AO7的降解效率接近94%。检测到了多种中间产物,并绘制出对应得降解路线图。硫酸根自由基在降解AO7的过程中起主要作用。
(4)制备并表征了氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料(ZnO@RSDBC),探讨了复合材料光催化及活化PS降解AO7的性能。结果表明:ZnO@RSDBC纳米复合材料降解AO7的动力学行为符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型,ZnO@RSDBC光催化/活化过硫酸盐体系降解AO7效率达96%。自由基竞争结果表明,空穴是造成反应体系中的主要活性物质。
(5)探讨了累托石/污泥复合生物炭材料、二氧化锰负载累托石/污泥复合生物炭材料、铁酸铜负载累托石/污泥复合生物炭纳米材料、氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料应用于纺织工业废水中有机染料脱色处理,并比较了其处理性能和效果。结果表明,氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料对纺织工业废水中有机染料脱色具有最佳效果,脱色效氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料率达到95%。同时发现复合材料处理纺织工业废水中有机染料的动力学行为符合Langmuir-Hinshelwood动力学模型。进一步深入分析鉴定了纺织工业废水的主要成分及反应前后变化。结果表明,氧化锌负载累托石/污泥复合生物炭材料处理纺织工业废水主要有机染料成分均具有良好效果,尤其是处理结构简单、分子量低的有机染料效率更为显著。