【摘 要】
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本文以对纳米Ba-MgO的改性和探讨Ru、Ba和MgO之间的相互作用为出发点,运用超声-沉淀-强静电吸附法和浸渍法制备了一系列改性的纳米Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂,运用X射线衍射（XRD、in-situ XRD）、场发射扫描电镜（FE-SEM）、N2物理吸附、程序升温脱附（TPD）、热重（TG/DTG）、X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HR-TEM）等表征手段对样品进
【基金项目】
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浙江省分析测试科技计划项目（2014C37048）；
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本文以对纳米Ba-MgO的改性和探讨Ru、Ba和MgO之间的相互作用为出发点,运用超声-沉淀-强静电吸附法和浸渍法制备了一系列改性的纳米Ba-MgO载体及其负载的Ru基氨合成催化剂,运用X射线衍射（XRD、in-situ XRD）、场发射扫描电镜（FE-SEM）、N2物理吸附、程序升温脱附（TPD）、热重（TG/DTG）、X射线光电子能谱（XPS）和高分辨透射电镜（HR-TEM）等表征手段对样品进行了表征。主要研究内容和结论如下:1.Si的掺入改变了载体的物相组成和性质,少量的Si在载体中的主要存在形式为Mg2Si O4。在实验范围内,当Si的添加量为10%时,Ba的最佳添加量为Mg:Ba=10:1,老化液pH值为10.5,焙烧温度为600℃时所制得载体所负载的Ru基氨合成催化剂的活性最好,在10MPa、425℃、10000h-1条件下出口氨浓达到16.8%（体积百分数）。2.在制备Ba-MgO载体的过程中加入聚乙烯醇进行改性,改性剂聚乙烯醇的适量添加可以增加Ba-MgO载体中Ba的掺入量和所负载的Ru基氨合成催化剂的催化活性,当聚乙烯醇的添加量为5%时,催化剂的活性最高,在10MPa,400℃,10000h-1的反应条件下,出口氨浓达到17.1%。3.在制备Ba-MgO载体的过程中加入腐植酸进行改性,改性剂腐植酸的添加也可以增加Ba-MgO载体中Ba的掺入量、比表面积和孔容以及所负载的Ru基氨合成催化剂的催化活性。当改性剂腐植酸的用量为2%时,催化剂活性最高,在10MPa,400℃,10000h-1的反应条件下,出口氨浓达到18.5%。4.与聚乙烯醇改性的Ba-MgO载体负载的Ru氨合成催化剂相比,腐植酸改性的Ba-MgO载体负载的Ru氨合成催化剂中LT-BaCO3的相对含量更多,而且更容易还原,而Ru/Ba-MgO催化剂中LT-BaCO3的含量越多,其催化活性越好。
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