近年来,实验上成功制备了以石墨烯为代表的大量二维材料,例如过渡金属硫族化合物（以Mo S2为代表）,III-VIA族半导体（以In Se为代表）,黑磷,以及含铋三元化合物（以Bi OCl为代表）等,这些二维材料表现出了丰富的物理内涵,如超高载流子迁移率、二维超导电性、金属-绝缘体转变、二维多铁性等优异的物理性质,使其成为一种理想的低维物理性质研究平台,在世界范围内引起了广泛的关注。除此之外,一类由准一维链组成的新型层状材料,如V-VI-VIIA族半导体（以Sb Se I为代表）,V-VIA族半导体（以Sb2Se3为代表）,以及VIA族单质半导体（Se和Te）等,其结构上具有更低的维度,为延续摩尔定律在结构上提供了可能性。但是,目前对此类材料的相关研究仍然较少。此外,通过三维材料的低维化,设计新型低维功能材料也是提升材料性能、实现材料的特定功能化的有效手段之一,如低维杂化钙钛矿、金属有机框架材料等。在这些材料设计过程中,为了实现功能和性质为导向的材料逆向剪裁,需要人们对材料的晶体结构-物理性质之间的关联有深刻的理解。因此本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算,针对低维钙钛矿光电材料及新型低维半导体材料,开展了系统性的研究工作,并取得如下研究成果:1.揭示α-Se及Sb2Se3的物理性质具有不同的层数相关行为的机理。我们系统研究了准一维层状材料α-Se和Sb2Se3的带隙随层数的变化规律,发现随着层数从1层增加到6层,α-Se的带隙降低了约1.0 e V,而Sb2Se3的带隙几乎不变。低频区声子振动频率随层数的变化表明,这种电子性质随层数变化的差异来自于两种材料种不同强度的层间耦合和链间耦合作用。α-Se带边处的层间/链间电荷密度大量重合,导致了强层间/链间耦合;而Sb2Se3的层间/链间仅有极少的电荷密度分布,导致了弱的层间/链间耦合作用。该工作表明两种准一维层状材料链间耦合和层间耦合存在显著的差异,并揭示了其对物理性质的影响机制。2.发现了一种更灵敏的微RNA（miRNA）检测材料--锑烯。基于实验和理论计算相结合,我们设计了一种基于锑烯二维纳米材料的表面等离子体共振（SPR）传感器,有望应用于临床相关的生物标记物,如miRNA的超灵敏无标记检测。通过第一性原理计算表明,由于锑烯的褶皱结构以及Sb 5s/5p轨道的非局域性,锑烯与碱基之间有更强的相互作用,将检测限度降低至当前报道的最低限度,是现有miRNA传感器的2.3-10000倍。这一工作首次尝试了外来传感材料和SPR架构的结合来探索miRNA和DNA超灵敏检测的方法,并为癌症的早期诊断、分期和监测提供了一个有前途的途径。3.揭示卤素取代对零维杂化钙钛矿发光性质影响的机理。实验制备了一系列具有大斯托克斯位移及宽带发射的零维(C9NH20)9Pb3Zn2Br19（1-x）Cl19x（x=0-1）材料,测量发现随着Cl-比重增加,样品的发光颜色由黄色变成绿色,发光效率由8%提高至91%。通过第一性原理计算,我们发现:材料发光的大斯托克斯位移来自于局域自陷态激子的产生和[Pb3X11]5-的局域结构畸变,从黄色到绿色的可调谐发射来源于[Pb3（Br/Cl）11]5-簇在不同化学环境中的自陷态激子发射。纯氯结构中的电子-声子耦合作用更强,晶格中原子成键更强,不容易发生随温度升高所导致的热辅助去捕获及非辐射过程,进而保持了材料的高发光效率。这一工作解释了卤素离子在光物理过程中的物理作用,为改善低维杂化材料的光致发光性能提供了一条可行的途径。4.设计四面体有机分子-无机半导体异质材料（TB-LHHSs）,揭示有机分子和无机组分调控其性质的规律。通过杂化策略,我们设计了一系列四面体类型的有机分子-无机半导体异质材料（TB-LHHSs）,并研究了有机分子类型、无机超晶格的厚度对异质杂化材料物性的影响。通过结构稳定性筛选判据,我们发现有机分子对TB-LHHSs的稳定性起决定性作用。对II-VI,III-V族二元半导体及I-III-VI族三元半导体而言,乙二胺是最优的填充分子。通过调整无机超晶格的厚度,可以对TB-LHHSs进行带隙、光吸收、有效质量的有效调节。研究发现,α/β-（In2As2）nen（n=3-5）具有强的光吸收,小的载流子有效质量（0.024 m0<me<0.11 m0）,并且材料的光吸收极限转化最大效率超过了30%,是理想的潜在太阳能电池吸光材料。II-VI族半导体为基的TB-LHHSs（α/β-（Zn2Se2）nen（n=1-6）和α/β-（Zn2Te2）nen（n=1-6））具有大带隙（2.50 e V-4.11 e V）以及强烈的各向异性输运性质,在室温探测和紫外探测方面有潜在的应用价值。TB-LHHSs的光吸收和载流子有效质量在垂直和平行于有机-无机层交替堆垛方向显示出显著的各向异性,赋予了其作为光开关和调制器候选材料的潜力。这项工作为设计有机-无机异质杂化半导体功能材料提供了新思路,揭示了影响TB-LHHSs的结构稳定性和物理性质的规律。